银(銀<イン>，声优：福圆美里)
北欧出身的17岁银发少女，以水为媒介操纵观测灵的Doll。
本名基尔西/姬露丝(Kirsi，芬兰名)，代号“银”，在黑的小队里担任情报搜集。平常在海月庄附近的一间香烟铺当售货员。记忆力和听力都极佳，有绝对音感，虽有视力障碍也可进行一般的单独行动。
经历某事件而和侦探所助手纪子结为朋友，曾接受后者借予的“蔷薇之莫里斯”Drama CD等耽美物。
通常的黑紫色哥特萝莉服装是在父亲葬礼上所穿的丧服。人设灵感来自“人偶”这一概念。
在童年时代是一名感情丰富且活泼的女孩，在知名钢琴家指导下学艺。不足7岁时接连遭遇了父亲飞机失事和母亲车祸身亡的打击。变成Doll和进入组织的过程不详。
成为Doll以后，情感表现变得极为稀薄，宛如人偶，但内心仍然有着涌动的感情，会对母亲之死的回忆感到负罪和悲伤。一直关注和支持着黑，并在黑影响下渐渐找回了“心”。
从琥珀处得知黑的过去和未来。在故事结尾向黑传达了发自心底的呼唤，观测灵形态亦开始向人形演变。
黄(黄<ホァン>，声优：池田胜)
本名久能洁，代号“黄”。普通人类，矮胖谢顶的大叔。黑的小队的命令传达人，亦会参与行动支援。
酒量超凡，自称是不醉的体质。喜欢抽烟，常看体育报纸。
曾经是刑警，因自己交往的女性用契约者能力杀死了自己的搭档，而非常厌恶契约者。同时由那次事件的阴影而恐惧于“组织”的手段。
因为具有才干，并且不愿被洗去记忆而被吸收进“组织”。起初对小队的另外三人态度刻薄，后来渐渐接纳了他们。在最后为了掩护同伴而与组织的追兵同归于尽。
原 未咲(霧原 未咲(きりはら みさき)，声优：水树奈奈)
警视厅公安部外事四课课长，警视，27岁。主要负责契约者相关案件。能力出众，正义感强，被视为精英。虽然实际可算是美女，但因工作关系常作朴素保守的打扮。
喜欢油腻食物，但因经常运动而不会发胖。不戴眼镜看东西会有些困难。驾驶一辆左舵的蓝色保时捷911 Targa 4S型跑车。
对契约者持中立态度，认为他们也应享有人权。
自从某事件中和李舜生正式相识后，对他留下了很好的印象。虽然有时会怀疑李舜生是否就是自己正在追捕的BK201，但都在对方的演技下打消疑虑。
于东京大爆炸事件最后被黑救下，凭直觉猜出了他的身份。此后一直希望能再见到黑，以寻求人类和契约者共存的未来之路。
苏芳·米哈伊洛芙娜·帕夫利琴科(蘇芳・ミハイロヴナ・パブリチェンコ，声优：花泽香菜)
“流星之双子”的女主角，居住在海参崴的13岁少女。
俄日混血，和身为科学家的父亲以及双胞胎弟弟紫苑一起生活。运动全能，性格开朗，有男孩子气。热衷于摄影。
原本平静的生活在某天被接踵而至的袭击者打破。目睹一连串亲友死去的惨剧，突变为契约者，性格也变得阴沉。能力是凭空召唤出一把PTRD-41反坦克步枪，代价为折纸。契约之星是一颗红色星。
为寻找弟弟，随杀父仇人的黑一起前往东京。经历各种波折，逐渐对黑萌生复杂的感情，由起初的憎恨最终转化为爱慕。
自身事实上是只有性别不同、诞生仅两年的紫苑复制体，而真正的苏芳已在8年前死于莫斯科的爆炸事件。包括水族馆在内的多数记忆都是用ME技术伪造，并且借由随身佩戴的流星核来固定。东京之行是在紫苑的计划中，为了测试记忆固定效果的实验。
到“门”内与紫苑相见的同时也踏入计划的最终阶段。被消除记忆后，灵魂被送往复制地球，在那里成为一名父母相伴、平凡快乐的女中学生。可能由于黑的临别之语，仍然保留“被谁守护着”的模糊记忆。
姓氏设定可能参考真实历史人物，苏联女狙击手柳德米拉·帕夫里琴科。名字“苏芳”则取自同名的颜色。身高设定是138cm。
November 11(ノーベンバー11(ノーベンバー イレブン)，声优：井上和彦)
MI6最强的特工，金发白人男性契约者。能力是令接触物体的水分冻结。代价为吸烟，但本人却对此十分厌恶，并把吸烟的害处倒背如流。
为人风趣且有绅士风度。并不使用代号而习惯以杰克·西蒙自称。个人品味独特，抽DEATH牌(页面存档备份，存于互联网档案馆)的香烟，使用儿童手机。驾驶一台红色马自达RX-8。
自视为合理的契约者，但实际仍然怀有感情和冲动。为探求真相，以身试验琥珀的预言，与上司Decade同归于尽。
猫(猫<マオ>，声优：泽木郁也)
动物附身能力契约者，前作中黑的同伴。通过数据备份保留了“东京大爆炸”结末之前的记忆。
受雇于奥莱优女士，附身于苏芳的宠物鼯鼠“裴洽”身上，与黑和苏芳一起行动。
个性一如前作，喜欢吐槽。
本名里卡多(Ricardo)，过去是“组织”的间谍，8年前在莫斯科遭敌人暗算，身为人类的本体被炸死，从此只能长期附身于动物。13年前“门”出现的前夕，曾在东京与苏芳的母亲有过一面之缘。
本季最后与小林、雾原、奥莱优等人结盟。片中还透露了他是个脚踝爱好者以及曾经和奥莱优交往的事实。
白(白<パイ>，声优：名冢佳织、藤井结夏(幼年))
黑的妹妹，契约者。梅西耶编号BK201及其能力的真正所有者。代价是睡眠。
曾经是天真烂漫的小女孩，变成契约者后成为冷酷杀手。与黑有深厚的兄妹感情，亦能体察到后者因自己所受的煎熬。
在天国战争中，第一个发现组织试图消灭契约者的密谋，而后在琥珀等人的协力下引发南美“天国门”的不可侵入空间，挫败了组织的计划。与此同时，使用物质变换将自身融合进黑的体内，令黑成为继承BK201能力的契约者。南美大陆的一部分则因此消失，大批人类被卷入身亡。
5年间一直以某种形式存在于兄长体内，直到东京大爆炸结尾，在“门”内的奇异空间与黑永别。BK201的能力则得以保留。真名是“Shin(星)”。
黑(黒<ヘイ>，声优：木内秀信、入野自由(幼年))
本作主角，20岁出头的青年。有“黑之死神”之称，武艺高超、自由操纵电流的契约者，梅西耶编号BK201。隶属“组织”设在东京的一个特工小队，代号“黑”，本名不明。战斗时通常以戴着面具的黑色风衣形象出现，常用武器是飞索钢丝和两把双刃刀。平日伪装成敦厚善良的中国人留学生李舜生(李舜生(リ・シェンシュ ン))，居住在海月庄公寓。天生大胃王，擅长中华料理。业余爱好是观星。
性情冷淡。待在组织内的唯一目的就是寻找五年前在南美洲失踪的妹妹，除此之外没有别的生活信念。随着与形形色色的人和事接触增多，性格渐趋温和，更和小队的另外三人产生了同伴意识。
其契约者能力实际是继承自妹妹，而自身并非自成的契约者，也无须支付代价。
除电击以外，更可发动量子水平物质变换的高阶能力，并借由流星碎片的增幅从“门”内引发广域不可侵入空间。因持有这一能力而成为“东京大爆炸”的关键人物。
在“东京大爆炸”的最后时刻选择了契约者和人类共存的“第三条道路”，而后和银一起叛离组织。
琥珀(Amber アンバー，声优：川上伦子)
契约者集团EPR的领袖。浅绿长发，琥珀瞳色的女性。梅西耶编号UB001。
原隶属于组织，代号“琥珀”(Amber)。曾经作为双重间谍潜入MI6，其间代号是February。天国战争时期，在南美同黑、白等人并肩作战，是深受两兄妹信赖的同伴。组织阴谋的知情者之一，协助白封印了天国门，而后领导EPR进行争取契约者权利的斗争。
能力是操纵时间，可令时间暂停、倒流，以及选择性解除对象的时间停止。每次跳回过去，都会保留既有经历的记忆，所以能够“预知”很多事情。作为代价，每使用一次能力，肉体年龄会变小2岁左右，因此可使用次数非常有限。在南美时比黑年长，实际年龄不明。
从南美时代起爱上了黑，之后在追求契约者的未来的同时，亦一直试图令他得到幸福。
因天国门事件，被黑误解为背叛者而遭到仇恨，但最后终于达成了彼此的理解。
在“东京大爆炸”已经发动的情况下，为回应黑的愿望，换来重新选择的机会，透支仅剩的代价将时间逆转。自身也随之而消逝。