牧村美树(まきむら みき)
本作女主角，留着一把鲍伯头及戴着黄色发带的少女，是牧村家长女，性格主动抱打不平，喜欢捉弄不动明，与不动是“朋友以上，情侣未满”的关系，亦是令他继续以恶魔人之身想要守护的唯一慰藉。但原作故事后期不动明飞奔赶去见面时，却见到她被恶魔特别搜查队视为恶魔而遭到分尸残杀的画面，也成为不动明最终决定放弃守护人类的关键。
在动画版《crybaby》中，美树的造形是留着一头黑色卷翘短发，是一位田径高手，因此被称为田径的美魔女，在男生之间很受欢迎。此作中尚追加了美树被恶魔特别搜查队追杀，最后因脚伤走避不及而被杀死的情节。
飞鸟了(あすか りょう)
故事第二男主角，身穿大衣，留有金发碧眼的美少年，行动时带着手枪。是不动明的小学同学兼朋友，父亲是日本考古学者，母亲是白人。除了不动以外，不相信任何人。父亲在调查亚马遗迹时发现了一块像恶魔的雕像后性格开始变得凶残(Crybaby中是由费其拉教授发现)，最后自焚自杀，而飞鸟从其日记及雕像中发现了恶魔存在于世界这事实，而且将会从人类手上重夺地球，于是找来不动一起变成恶魔人去对抗恶魔，但不动成功跟恶魔合体时自己却失败。后来得知真正的飞鸟早已经死去，其真实身份是拥有双向性征的撒旦，让不动变成恶魔人是因为自己爱上对方，并希望对方能在恶魔的世界活下去。
美子(ミーコ)
虽然表面上是一位普通的少女，但扒窃的手法却很厉害。偶然之下与恶魔合体变了恶魔人，却以为是因为做了太多坏事而遭天遣苦恼不已。在恶魔总攻击后被恶魔研究所抓去做研究，最终被不动救出并加入恶魔人军团行列。
身体像是被奇怪的血管缠住，胸部和腰部有大洞，能喷出浓硫酸钾等强腐蚀性液体。另外小腹有两个具有红外线探测功能的眼睛;Crybaby版改成蝎子的形象，身手敏捷，以爪子作为武器。
Crybaby版以全名黑子美子登场，戏份较多。合体前留着咖啡色长直发容貌清秀的少女，巨乳，性格懦弱，与明及美树是青梅竹马兼同学，同时是田径部社员。
合体后穿着紧身运动套装并改成辫子马尾的造型，犹如蝎子，性格变得好胜，与美树有百合倾向，某次练习中获胜，并改称自己为黑田美树。在第9话时为了保护美树并让她逃走而被居民杀害。
不动明(ふどう あきら)
故事男主角，黑发黑瞳的少年，性格温柔兼喜欢小动物，虽然很弱小但有坚定的意志，性格善良纯真并热爱正义，因为父亲被调到海外工作的关系，家人全都跟随过去，留下他一个寄居在牧村家。某一天，与儿时好友飞鸟了相遇并被带到他的大宅，继而得悉恶魔(Demon)的存在，在他提出"为了守护人类一起成为恶魔人"的建议下而立志与恶魔合体，并在疯狂的恶魔召唤仪式中，与号称恶魔界最强勇士—安蒙成功合体。
合体后的不动明身形健硕，下眼睑有一对很长的眼线犹如蝙蝠的眼睛，继承了安蒙超强大的战斗力，而他的内心因为意志坚强并克制了安蒙的意识，因此人类的心仍然保留着。