水无神操绪((みなかみ みさお)，声优：戸松遥)
年龄：16歳(推测)、双子座、身高159cm、体重：0g(实体推测为41kg左右)、三围82-57-84(朱浬目测)80-57-84(实际上)、生日：6月7日、血型AB型、兴趣：戏弄智春、吐槽。
故事开始的3年前遭遇空难后列为失踪，并自愿成为夏目智春的守护灵，不过会随着时间成长的外观与除了没有肉体以外仍然维持人类的情绪以及生活作息行为让她和“普通”的幽灵似乎有些不同，在成为守护灵后跟智春同住，喜欢逗智春玩。
相关剧情隐藏▲实际上在空难后，重伤之下在夏目直贵(一巡目世界的夏目智春)的协助下,将生命力转化到夏目智春身上,成为了黑铁祭品的副葬处女。而且肉体仍在机巧魔神内持续成长
之后经由完备型分离器实体化。
作者三云岳斗对这个角色的评价为“幸薄的女主角”
雪原瑶（（すすぎはら よう），声优：石冢さより）
是洛高第一生徒会的前任会长，被关东学生联盟挖角。
机巧魔神“白银”的演操者，副葬处女是黒崎朱浬，原本是黒崎紫浬将成为白银的副葬处女，却互换，变成了黒崎朱浬成为白银的副葬处女。
外表是美少年，但其实是女生。
和黑崎家姐妹属青梅竹马的关系。
相关剧情
“白银”在小说第十卷、动画二期第六话被击破，成为前演操者。
夏目智春（（なつめ ともはる），声优：入野自由）
年龄：16歳、身高168cm、体重：58kg、血型O型。
本作主角，洛芦和高中一年级，三年前成田飞机空难事件生还者(因此患有畏高症)。
家中环境略为复杂，父亲自幼时即过世，年长5岁的哥哥直贵长时间处于失联状态，母亲在故事开始前几个月再婚，但是在新家吃饭时突然对继妹和叶问出了“是否相信幽灵存在”这种电波发言，与新家适应不良的状况下因此离家独居，不过因为姓氏未改，可推测夏目家并未将智春的监护权交给苑宫家收养。
相关剧情
实际上在空难时死亡,夏目直贵(一巡目世界的夏目智春)用钢将重伤的水无神操绪的生命力转化到他身上
在搬入鸣樱邸后收到黑崎朱浬交付的提取器(祭坛)，因此获得一巡目世界的遗产：机巧魔神“黑铁”，并成为其操演者；不过因为黑铁的高性能，在操演者的身心未成熟下进行操控十分容易发生失控状态，在事件不断的发生后其操演技巧也日趋成熟。
之后来到一巡目世界其间成为恶魔(黑之巨人)，并且向嵩月奏说出了喜欢后，和嵩月奏缔结契约，成为魔神相克者。
动画版中在橘高冬琉叛变，黒崎朱浬失踪后被任命为第三学生会会长。与炫塔贵也及钢对战，战胜并利用点火装置成功阻止二巡目世界的非在化, 与阿妮娅·福尔切在一巡目世界中开发的完备型分离器成功把水无神操绪及姫笹实体化。
阿妮娅·福尔切（（アニア·フォルチュナ·ソメシェル·ミク·クラウゼンブルヒ），声优：矢作纱友里）
年龄：10歳、身高:130公分、体重:30公斤、生日:9月27日、血型:不明（应该没有）、兴趣:游戏、古文书解读。
全名：阿妮娅·福尔切·索梅西尔·米克·克劳珊布尔希。通称妮娅。
北欧“食运族”出身之上位恶魔，10歳，金发碧眼，运动神经低的天才少女。
相关剧情
研究机巧魔神的制御系统, 知道解放副葬处女的方法。
为了寻找行踪不明的姐姐而来到日本，寄住在智春家。入读洛芦和高中一年级(与智春等人同班)并加入科学部。之后来到第一回世界后，因为比夏目智春和嵩月奏早五年来到，也因此经历了第一回世界的毁灭，而且年龄由10岁到15岁。而第一回世界机巧魔神皆由她所发明制作的，后来与炫塔贵也及钢对战结束。在动画版中，因为与第一回世界的连结消失了，所以又变回10岁了。
恶魔的能力为吸收(转移)他人(自己)的运气到自己(他人)身上，作为代价自身并不能产生出运气(本人称为“生存的紧急措施”)。
黒崎朱浬（（くろさき しゅり），声优：田中理恵）
年龄：16岁、身高171cm、体重：50kg（内含武器弹药）、三围87-57-83、生日：3月14日、血型B型、兴趣：射撃、电影欣赏。
夏目智春的学姐，夏目直贵的朋友。洛高2年4班，科学部部长代理。
咒文为“映射出比黑暗更昏暗的绝望…此乃 感叹科学之罪的獠牙!”“暗より昏き绝望より射ゆし…其は、科学の罪に叹く牙！”。
相关剧情
真实身份是黒崎朱浬的双胞胎妹妹黒崎紫浬，3年前姊妹两人与夏目智春遭遇同一场空难，再伤重濒死前被夏目直贵将肉体机巧化捡回一命。改造后的黒崎紫浬成为“机巧化人类（フェミナ·エクス·マキーナ）”。
由于移植了机巧魔神的魔术机构，因此身体内可装备大量兵器，在必要时甚至有与机巧魔神对抗的强大力量。
小说第十集科学部被炫塔贵也毁灭时为了保护夏目智春被橘高冬琉以冬樱刺穿，后被莎莉(炫塔贵也之使魔)冰结、粉碎。
动画版中同样被橘高冬琉以冬樱刺穿，重伤；后在最终决战时协助智春。
佐伯玲士郎（（さえき れいしろう），声优：森久保祥太郎）
年龄：17歳、身高176cm、体重：62kg、生日：4月6日。血型A型、兴趣：料理、红茶。
第一学生会会长，机巧魔神“翡翠”的操演者，与黑崎朱浬一样为2年4班学生（以真日和的说法，2年4班为特殊监视班），夏目智春一般叫其佐伯兄或是佐伯会长。
相关剧情
在故事初期告知夏目智春第二轮事件的事情。
第一学生会会长一般由三年级接任，但前任会长雪原瑶转隶关东学生联盟武装学生指导员的缘故，因此提早接任。
本身具有强大的义务感，对于学生会长的职责十分重视，因此个性上有点固执不甚圆滑。
在翡翠的副葬处女灵魂耗尽后成为原操演者，编号EX046，为了已牺牲的志津间哀音继续担任相关工作。
嵩月奏（（たかつき かなで），声优：野中蓝）
年龄：15歳、身高159cm、体重：43kg、三围95-58-86、生日：12月17日、血型不明（应该没有）、兴趣：料理、舞蹈。
智春的同班同学，同时也是智春搬入鸣樱邸当夜袭击智春的巫女，有着黑色长发与傲人胸围（设定为F罩杯以上）的美少女。
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真实身份为存在的上位恶魔(二巡目世界中)。出生于恶魔家族嵩月组，由于厌恶身为黑道与恶魔的本家，因此离家在亲戚潮泉家居住。由于身份为嵩月组千金，因此具备了强大的恶魔之力
可将自身血液转化为摄氏2千度以上的火焰，并搭配嵩月家体术可使出攻守兼备的“炎舞”，以怀剑为媒介下可操作长达数十米，名为“焰月”的火焰剑。
由于恶魔的能力是使用血液发动，因此无法长期使用；发动恶魔之力时瞳孔会从黑色变成翠绿色，不过因为尚未缔结契约，因此瞳孔变化仅限单眼，之后与夏目智春缔结契约后两眼皆会瞳孔变化
动画版在一巡目世界和夏目智春缔结契约，使魔佩鲁瑟夫(春之女神)外型为一只猫头鹰；而小说版的使魔是火蚚蜴。
夏目直贵（（なつめ なおたか），声优：入野自由）
比夏目智春年长5岁的哥哥，洛芦和高中科学部创办人，故事开始时在海外留学。
在智春小学时已经是众所皆知的天才少年，取得了许多的专利与论文，并被知名企业招募为技术顾问，不过本人似乎没有察觉到其弟智春在天才光环下所受到的苦难。
除了表面身份，背后以王立科学狂会的名义在世界各国现身，许多与恶魔相关的事件也与他有关，不过始终没有和夏目智春连络，因此智春私下常以“笨蛋老哥”或是“浑蛋老哥”称呼，在与人提到时则是以“直哥”称呼。
虽然没有直接现身，但是朱浬的改造、黑铁的交付、许多故事发起的契因皆与他私下运作有关。
相关剧情
二巡目中真正的夏目直贵在海外留学时死亡，故事中出现的直贵实为一巡目世界的夏目智春，机巧魔神“钢”操演者。虽然是操演者，但前往异世界之后依旧恶魔化的矛盾角色，恶魔化所得到的能力是可捏造或修改他人对于自身记忆的“认识操作”，借此取代了第二轮世界的夏目直贵存在。
在一巡目世界中,因实验失败造成一巡目世界中的水无神操绪非在化死亡,为了再见到她,利用钢的能力穿越到了二巡目世界。
原本应为了避免非在化而打算取代二巡目世界的夏目智春,但在他来到二巡目世界时夏目智春已死亡,后利用钢帮助夏目智春复活,使水无神操绪成为了黑铁的副葬处女。
动画版第二十话（第二季第七话）被炫塔贵也枪击死亡。
志津间哀音((しずま あいね)，声优：佐藤聪美)
年龄：16歳(推测)、身高151cm、体重：0g(实体推测为40kg左右)、三围72-55-80(朱浬目测)80-57-84(实际上)、生日：1月7日、血型O型、兴趣：珠算、红茶。
机巧魔神“翡翠”的副葬处女，佐伯兄妹的表妹、青梅竹马。
相关剧情隐藏▲在翡翠提取器运输时遭魔神相克者袭击重伤，为了延续生命而成为副葬处女，在世时为个性活泼的美少女，副葬处女化后因力量过度使用灵魂已经开始削弱，故一般状况外表有如没有任何表情的人偶。
记忆力与计算能力十分优异，平常担任玲士郎的秘书，身上的华丽连身裙以及装扮为玲士郎的喜好。
在小说第7集时为了拯救被加贺篝挟持的学生们，耗尽所有灵魂消灭。