赤瞳的人物角色
小暮奈奈子(小暮 奈々子(こぐれ ななこ)，声：爱美)
北山庄的一员，表面志向是成为一名演员。但实际上想成为歌手，却对自己能力不自信，认为自己是音痴。小时候经常被祖母带到市民会馆演唱民谣，在她过世后就没有再唱民谣。
在第二次短片拍摄后与组员前往卡拉OK庆功，被英子指责应去当歌手而非演员，其后在恭也的帮助下开始尝试学习唱歌。学园祭期间在美术研究社的咖啡厅内担任女仆，并帮助了被客人骚扰的亚贵。及后得悉学园祭演唱会的一名歌手因突然走红而爽约，令举办者大失预算。在恭也的开解及请求下答应登上舞台，并在穿着女仆服的情况下上台演唱刚播映的动画歌曲。而恭也亦在此时得知她就是在十年后备受好评的歌手“N@NA”。
重·兰德尔(カサネ・ランドール，声：濑户麻沙美)
本作女主角。
性格冷静，遵循理性主义，对他人漠不关心。拥有异于常人的战斗天赋和超脑力，被怪异讨伐军挖掘，是训练学校首席毕业的精英。总是散发着难以接近的气息，容易和周围的人产生摩擦，但对交心的人也会展现出内心深处的温柔。
小时候因怪异袭击失去了双亲，成为了经营巨大军事企业的兰德尔家的养女。但是，她和养父母关系不好，唯一对她很温柔的就是同龄的姐姐直见。因此，她对直见有着深厚的感情。直见亲手做的发饰是重的宝物。
从很久以前就开始频繁做着“红丝线的梦”，但她并不了解梦境本身表达的意思，只是觉得不可思议。
贾希大人(ジャヒー様)
CV：悠木碧(TVCM)
原本为有着褐色皮肤的年轻女性，将及腰黑长发在脑后札成麻花辫。
原魔界No.2，比任何人都强大、比任何人都残酷，在魔界中让所有人惧怕又敬重的存在。
个性高傲又爱面子，但是常常弄巧成拙自爆。
莱卡(ライカ，声：本渡枫)
红龙族，可以化身作人型，外貌是国中少女。三百岁。有一个姐姐蕾拉，已婚。很擅长木工，可以把弄毁了的梓的房子修好，还扩建了。
原本是楠堤尔州、红龙族中最强，听到“高原的魔女”的消息后赌上最强名号前往挑战，然后输掉了。因战斗中误毁了相泽梓的房子，在赔偿道歉后成为了梓的第一个弟子，很尊敬打败了自己的梓。
因最强之龙成为了梓的弟子的传闻，偶然令打算挑战梓的人变少了。
很妒忌佩克菈和弗拉德鲁特对梓过于亲密的行为，甚至要和弗拉德鲁特进行决斗。
伊丽莎白·格林诺夫·史密夫(エリザベス・グリーンハウ・スミス，声：铃木绘理)
LOSER的养女。
拥有天才般的科学技术，行动里主要是干扰通讯设备与制造特效，以便LOSER行动。幕后则负责维持LOSER身上的维生装置和身上的“NUMBERS”。使用的动物型机器人都是自己制作的，尤其喜欢使用蝙蝠型的机器人。为了协助养父寻回妻子苏菲亚而一起行动，LOSER死后就开始独自行动。
最初登场时伪装成小男孩的模样，八十神湖事件开始以金发的小恶魔萝莉塔装扮伪装成回收者的身份登场。
实为辛迪加所训练、具有天赋才能的孩子们之一，当时被组织称为“乌诺”，在知道外界的事情后就逃离辛迪加位于地下的据点。
空闲游真(空閑 遊真(くが ゆうま)，Yūma Kuga)
配音：村中知(日本);邱佩轝(台湾);顾咏雪(香港)
年龄：15岁(中学生)。生日：7月18日(天剑座)。身高：141cm。喜欢的东西：日本的食物。
主人公之一，男性近界民。玉狛第二(三云队)队员，攻击手。目前积分：蝎子 4817→4553(漫画第 93 话)→5172(漫画第 112 话)。于故事开始的一个半月前入队。是小南的徒弟。所属玉狛派。
原本是居住在近界的少年，在父亲有吾死后，遵照他的留言来到日本寻找父亲的朋友最上。由于缺乏社会常识，刚来到日本时曾因看不懂交通信号而被车子撞到，对于脚踏车和钱币也感到不可思议。目前除了玉狛支部，只有BORDER干部及参加黑触发争夺战的战斗员知道游真是近界民。
曾和父亲一起参与近界民的战争，因此实战经验丰富，具有与BORDER复数A级队员战斗也能获胜的实力。持有的黑触发功能为“学习对手的能力，并纳为己有”，随着接收黑触发，也继承父亲“视破谎言”的伴随效应，能判别对方是否说谎。
在4年前濒死之际，父亲牺牲自己性命制作了黑触发，将游真濒死的身体封印在触发中，并以三离子的新肉体取而代之，此时游真的发色也由原本的黑色转成白色。由于三离子的肉体无法成长，因此游真的外表从11岁起便没有变化，此外游真也从那天起无法像常人一样睡觉。拿掉黑触发的戒指并不会马上死掉，就算拿掉戒指也能活动一段时间，就像充电切断一般的感觉，之后三离子用光就会变成不能活动的睡眠模式。一旦供给三离子又会马上活动起来，但没有戒指的话就不能给肉身输送营养，放着不管可能会死。
在大规模侵略战中击败阿夫特克拉托尔的国宝级黑触发“星之杖”使用者维札，后在海连袭击修时从后方远处支援射击援护了修。侵略战后被授予特级战绩(击破黑触发人型近界民，后于本部基地前的攻防战间进行射击援护，对敌人的撤退做出了贡献)。
目前为玉狛第二的得分王牌，占全队击杀分占足足81%，往往利用绿川所教的蚱蜢及三云的蜘蛛做出意料之外的动作来取分，作为玉狛第二(三云队)队员参加B级Rank战，出道第一战获8分，之后也以多次得分让队伍来到B级上位
在B级Rank赛第八轮时，以自身当诱饵，让雨取和三云分别击破辻和二宫，最终以B级第二位入选远征队伍，现以参与远征模拟训练中。
最喜欢的日本食物是小南做的咖喱。
千鸟渊爱音/艾妮丝·辛克拉维亚（千鳥ヶ淵 愛音（ちどりがふち あいね）/エーニッシュ?シンクラヴィア，声：木村绚香／影山灯）
生日：4月6日，17岁，身高：162cm，三围：B90-W55-H85
魔导装甲“零（泽洛斯）”的操纵者，擅长近战，悖德武装是“全时空粉碎”。一般状态下是银发赤瞳（动画版第12话中曾变成粉红头发）。“天地穹女神”成员之一。
因失去了过去的记忆而很少与他人交流。性格顽固。与他人对话时基本上会很刻薄，其实是为了掩盖自己的害羞。喜欢伤无。
真实身份为巴特兰提斯帝国的第一皇女艾妮丝·辛克拉维亚，七岁时即接任皇位，为古蕾丝的姐姐，但却在战斗中丧失记忆，被那由多捡到。
身体中沉睡着借由突破融心值界限而开启的背德武装，在得知伤无就是突破界限的“王子大人”时，感到开心并充满希望，想让伤无喜欢上自己，却不知如何才能讨对方欢心。因此才有了买便利商店的便当投喂、叫醒、昼袭、夜袭等等笨拙举动，还在提供叫醒服务时与到场假装维持风纪的姬川映流使用魔导装甲私斗炸毁了伤无的宿舍。