冷静的人物角色
上野锥霞（上野 錐霞（うえの きりか），声优：喜多村英梨）
春亮跟此叶的班长。冷静沉着，成绩优秀。总会把蠢字挂在口边的习惯。每天都会和春亮就饭盒内的料理进行比拼，可惜没尝一胜。似乎爱慕著春亮，研究室长国所属。
所穿的衣物底下还有一件名为“基美史托兰提之爱”的诅咒祸具衣服。这件衣服由于虐待狂对女奴隶的生命力不满而在衣服下了即使怎样的外伤也能复活，能有着完全自动治疗的效果。但相对的代价，穿上这衣服的人若然脱下这衣服，就会致死。为避免人在意这套衣服，因此全部时间都是穿得很密实作掩饰，也讨厌在人面前穿很少。
使用连续杀人魔的爱用品“黑河可怜”作为护身武器，为能伸缩自如的皮带，除单纯用在战斗外，也能约束敌人，用途广泛。其诅咒是必须让其满足杀人的欲望，但因为自己拥有“基美史托兰提之爱”可以不断复活，因此都将自己作为绞杀的对象。
是暗曲拍明的亲妹妹。被组织放在眼内，但已经表明脱离组织。对酒的抵抗力很弱。
第12册私底下向春亮告白。
第15册亲吻春亮。
大地薰（大地 薫（だいち かおる），声：钉宫理惠／同左）
主角的室友，女扮男装入学，最初对主角十分冷淡，后来渐渐的对主角感到兴趣。多次因故表示性别而以为被主角知道真实性别，后来发现主角没什么反应而难过。对于运动十分不擅长，但却是个料理达人，在耳朵吹气是她的死穴。曾经因为理事长临时兴起的念头，让她穿上了女仆装。
目前知道她是女儿身的人有深闲、朋美及沙织。
利娜莉·李（リナリー·リー，Lenalee Lee）
配音员：伊藤静／加隈亚衣〔HALLOW〕（日本）；丘梅君／林美秀〔HALLOW〕（台湾）
黑教团的驱魔师（装备型→结晶型）。目前为克劳斯搜索部队。
中国人。身高166cm → 168cm、体重48kg。
2月20日出生。双鱼座。血型B型。17岁。
过去双亲被恶魔杀害之后，作为对恶魔武器“黑靴（Dark Boots）”的适合者被强行带入黑教团。心地善良常为同伴着想。考穆伊的妹妹，与亚连、神田、拉比相较之下头脑最好。作为驱魔师的她也被称为室长的助手，会帮忙哥哥工作。在教团中是相当珍贵的女性驱魔师。团服则设计成短裙，与其他驱魔师的团服相比防寒效果较低，出任务时在团服外常还会再穿上一件外套，第二代的团服则改为贴身的短裤，但在第三代又改回短裙样式。
初登场为深绿的长发双马尾，直到和LEVEL3恶魔战斗后被烧成短发，头发已经开始在慢慢留回以前的长度中。
由于小时候的一些回忆，对鲁贝利耶怀抱着一定的恐惧。每次鲁贝利耶一出现在总部，便会躲到神田身边。
对恶魔武器为装备型的“黑靴（Dark Boots）”。如其名在平常时是做为普通的靴子使用，利巴班长曾形容其发动“仿佛蝴蝶在空中飞舞，钢铁般的破坏力坠落地面”。使用其“黑靴”连续踢击便可在空中自在的飞行，不管是陆、海、空随处都可以使用。
常用招式为‘圆舞·雾风’，降咎篇时用的‘音枷’，以‘音枷’发出的声音为动力，达成音速移动。
和LEVEL3恶魔进行海上之战时用的‘水枷’，发动时可在水面行动；最大解放的‘失坠之踏技--铁枷’，以‘失坠’为力量，发出强大力量攻击。
前往江户在海上与LEVEL3恶魔战斗后其圣洁为了保护利娜莉而结晶化，但因为装备损坏的关系而在方舟大战时处于完全无法战斗的状态。在诺亚和LV4进攻黑教团时，喝下液化的圣洁，通过血液从双脚流出重新获得“黑靴”。其武器的进化特征与装备型或寄生型都不符合，科穆伊·李将其暂时定名为‘结晶型’，为装备型之进化型，拥有介于装备型与寄生型之间的威力，外型从靴子变为血红色的脚环。狄耶特元帅认为这是神想让驱魔师变强的方法。
在亚连逃出黑教团的时候追赶上去并试图阻止但还是被亚连拒绝了。
于神田来到亚洲支部时将神田的圣洁液体以拍手包住的方式制止神田喝下，希望已经“自由”的神田可以考虑不必勉强成为驱魔师，在神田说出自己意识并选择继续当驱魔师就是自己所想的自由后，将利娜莉手中的圣洁连同带手一起喝下，让当场的考穆伊与莫·张完全傻住。
西住美穗(西住 みほ(にしずみ みほ)，Nishizumi Miho，声：渊上舞)
出身熊本县熊本市，生日是10月23日，身高：158公分，三围：82/56/84，血型A型，喜欢的花：樱花，喜欢的战车：二号战车(二号战车E/F型)
本作主角，车长，出身于战车道的名家西住流。
原就读黑森峰女子学园，在上次战车道全国大会中担任黑森峰的副队长，为了拯救伙伴导致自己搭乘的旗车遭击毁，黑森峰因此丧失10连霸的机会，在各种压力中留下阴影而害怕战车道，为逃避才转学至大洗女子学园普通科。
相当重视同伴间的情谊，且不轻易抛弃或牺牲队友，深受所有大洗战车道成员们信赖。
个性上温和亲切、待人有礼，同时有隐性的领袖魅力，对战过的对手们：大吉岭、凯伊、喀秋莎都认同了其实力与魅力。
由于校内战车设备与他校相比显得落后，多数战车是中小型的战车，所以常使用游击战的方法，活用中小型车的机动力、市街道的狭隘视角与隐身空间，让火力不足的战车能得到贴近大车的距离攻击的机会。
基于上述的因素，以及大多数成员是第一次参与战车道比赛，常常需要指导成员的应变能力，使得美穗开始展现出临机应变这一方面的天分，从早期高中联赛的战术指挥，到剧场版可以指挥多校联军对抗大学队的战略指挥，在敌方打乱情势的时候都能挤出办法力挽狂澜、扳回一成局势。
虽然一直担任大洗战车道的队长，但在无限轨道杯为了帮原会长秘书桃取的AO入试保送进大学的资格而将队长的位子暂让给她，但实际上队伍的指挥者仍是美穗本人。
西住之姓是取自二战日本陆军著名战车兵西住小次郎。
狼牙(キバ，声优：宫野真守)
本作主角，一匹白色的狼，以身为狼而自傲，为前往乐园独自流浪，直到遇见狼髭才幻化成人类的模样。在寻找乐园的过程中，狼牙总是凭自己的直觉行动。狼牙幼年时曾经属于一个狼群，不过这狼群在很久以前便惨遭贾卡拉的军队杀戮灭亡。
和美（カズミ，Kazumi，声：M·A·O（日本）；林美秀（台湾））
等级：B级（实际能力是S级）
识别号：2670
与宁子一起从研究所中脱逃的“魔法使”，是一个会说德语的混血儿，很在意自己是个贫乳处女。后来使用名字和美·施里恩曹尔[14]（カズミ?シュリーレンツァウアー，Kazumill Schlierenzauer）以来自奥地利国立学院学生的身份转入良太的班级，成为良太的同班同学。因为父亲是关西人，操著一口关西腔。喜欢良太，并经常跟他开黄色笑话。
因为在等级判定时，研究所要求让仪器失误杀人，所以她故意放水，造成判定为B级，御魔具旁边还有数据接口可以与电脑连接。作为魔法使的能力十分优秀，但是因为不愿意杀人而伪装成低等级，却不料迎来被废弃的命运。
能够瞬时计算出质因数分解，因此可以破解网络加密，是可以“操作网络”的魔法使，以能力与【芙蕾雅】正面较量。其后在救出小鸟的作战中被真子砍头杀害。而后在初菜的帮助下复活[15]。
为了保住良太的身体及记忆，按下御魔具正上方的按钮牺牲自己的性命。最终，在伊达里变成小孩与宁子及良太相会。
村上良太（むらかみ りょうた，Murakami Ryota，声：逢坂良太、佐藤利奈〔幼年〕（日本）；蒋铁城、穆宣名〔幼年〕（台湾））
本作男主角，是一位想要加入NASA的高中2年生。他是天文社唯一的社员，每天使用天文台望远镜观察星空。他讨厌女生的性格在学校中相当有名，但其实只是不擅长应付。
学业成绩相当出色，全国模拟考试排名全国第3位，拥有见过一次就忘不掉的记忆能力（即超忆症）。父亲和弟弟在其2岁时因意外死去。与母亲一起生活，因为母亲工作繁忙，负责家中杂务。以做家庭教师赚外快，最近收入变成魔女们的伙食费来源。
曾经认出宁子就是黑猫，但由于让沙织发动“时间倒回”而失去这部分的记忆。被奈波约谈时因为己身的超强记忆能力加上随机应变，成功骗过奈波，想帮助奈波但最后仍来不及，奈波将她的意识转移到良太的记忆里，可能消耗良太脑袋大半的内存。
在和美被预知死亡时成功运用战术帮助和美逃过死劫，之后意外的发现原来宁子就是黑猫。在天文台被九跟瓦尔基里突袭时为了保护宁子而受重伤，但被初菜救回。天文台被突袭后将阵地转移至小五郎的家，利用PDA连络魔女猎人，以外星人的受精卵为交换条件询问有关小鸟的事。与宁子互通心意并接吻。
阿弗洛狄忒（斗光奈波）告知良太小时候与黑猫在水坝失足落水，两人掉下去的地方是V机关的研究所，当时的研究员发现他们的尸体并进行抢救，把黑猫改造成魔法使，而良太则是拥有超忆症的记忆能力（即改造人），被改造后的后遗症使他的寿命短暂。
被带到V机关与自己的父亲相见。良太让自己被洛基吃掉而拯救世界。良太的意识留在伊达中，之后宁子为了寻找良太将她与伊达的记忆合并，并和宁子永远在一起。
足须沙穗都(足須 沙穂都(あしす さほと)，配音员：能登麻美子/早见沙织)
身高163 cm，生日3月27日，19岁。
爱徒的助手，是个温和的黑发美女。自称是“看到弃犬(爱徒)就没办法置之不理的人”。根据见张的介绍，从1年前开始帮忙，同时自己也正在努力成为一名漫画家。梦想是“当一个不给编辑添麻烦的漫画家”，不过上交的作品大多没被采用。眼光有问题，对“可爱”的定义跟别人不一样，喜欢有点奇怪的吉祥物。
曾经以一部女主角欺负男性废人上司的漫画《惩罚!》获得《月刊少年GONGON》新人奖最大的奖项，但是因为内容太激烈而无法刊登。
在以她与爱徒之间的关系为参考创作的漫画《漫画助手》出道成为职业漫画家后，虽然辞去了爱徒助手的工作，却搬家到了爱徒的公寓，继续著与爱徒的故事。
足须 沙穗都(足須 沙穂都(あしす さほと)，配音员：能登麻美子/早见沙织)
身高163 cm，生日3月27日，19岁。
爱徒的助手，是个温和的黑发美女。自称是“看到弃犬(爱徒)就没办法置之不理的人”。根据见张的介绍，从1年前开始帮忙，同时自己也正在努力成为一名漫画家。梦想是“当一个不给编辑添麻烦的漫画家”，不过上交的作品大多没被采用。眼光有问题，对“可爱”的定义跟别人不一样，喜欢有点奇怪的吉祥物。
曾经以一部女主角欺负男性废人上司的漫画《惩罚!》获得《月刊少年GONGON》新人奖最大的奖项，但是因为内容太激烈而无法刊登。
在以她与爱徒之间的关系为参考创作的漫画《漫画助手》出道成为职业漫画家后，虽然辞去了爱徒助手的工作，却搬家到了爱徒的公寓，继续著与爱徒的故事。
伊凡洁丽·山本（エヴァンジェリン 山本（えヴぁんじぇりん やまもと），声：水树奈奈（日本）；雷碧文（台湾））
自称28岁的无业游民。实际上是追踪真广的特务。在吉野被卷入事件之后，与吉野私下持续进行情报交换。故事前期唯一知道吉野的女朋友是爱花的人，并且帮他保密。是除去魔法使外，本作之中战斗能力最高的人。故事结束后与左门交往并结婚，不过似乎长时间在外执行工作。
泷川吉野（滝川 吉野（たきがわ よしの），声：内山昂辉、桑岛法子〈小学生时代〉（日本）；宋昱璁、雷碧文〈小学生时代〉（台湾））
本作主人公。很普通的高中生，真广的朋友。在所住的城市因为“黑铁病”被毁之后，被卷入真广与叶风复仇的战争。精神层面异于常人的高。适应性很强，有着吸引蛮横且自傲的女性的特质。
平时看起来一副老好人样，不是很主动，但在危急时刻、有所觉悟的时候，思考会异常的冷静、并且做出正确的判断。因为行动总造成本始之树不利的情况，而被左门与巧判断，认为吉野极有可能就是“绝园的魔法师”。
瞒着真广与爱花交往。得知爱花的死讯那天相当错愕，直到现在依旧对爱花念念不忘，时常翻出手机盯着她的照片发愣。在动画第19话向真广告知自己是爱花的男友。
故事结束后与真广都成功考上大学，并与叶风的关系稍稍有了些进步。
锁部夏村（鎖部 夏村（くさりべ なつむら），声：诹访部顺一（日本）；宋昱璁（台湾））
锁部一族的魔法师，锁部一族的武斗派，主要以枪术见长。被左门指派到出现果实的地方进行勘查。后来与伊凡洁丽·山本交过手，后来山本对其产生好感，但本人比较迟钝，没有给出回应。