2009年4月28日涩谷发生大规模恐怖活动事件两年后。记者御法川实与助手摄影师玛丽亚一同前往中国，采访某村庄的村民一夕消失事件的真相。同时间，世界各国元首正齐聚上海，联合国反恐会议的即将召开。魔都——上海在被笼罩在曾经震慑涩谷的病毒和恐怖份子的阴影下，人们的命运再次地交织在一起……。

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在架空世界的日本，为了公序良俗等理由，政府制定了侵犯人权的“媒体良化法”（媒体优质化法），并成立了“媒体良化委员会”（媒体优质化委员会）与“良化特务机关”（优质化特务机关）来进行媒体检阅工作。与这个强权机关对抗的唯一组织，即为“图书馆”。一群热爱图书馆自由的人们，武装自己与良化机关进行战争，守护图书馆的自由。笠原郁在高中的某一天看到了想买的书，却遇上了良化委员会的成员，这时却出现了一名图书队员，使对方离开。公元2019年（正化31年），笠原郁加入了战争……

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《Angel Beats!》故事发生在一所位于只有亡者与亡灵世界的大型高级中学，这个世界的存在目的是为了让没能快乐地度过青春的死亡青少年，能在这里消除他们内心中的负面情绪，进而得以走向来生或者下一场轮回;而消除负面情绪的方法，则是让这些青少年们重新体验高中生活。在这个世界里人们仍然必须像生前一般，为了维持生命而饮食和作息。尽管受到伤害时会感到疼痛，但不会因此而致死，而且过几分钟恢复。同时这个世界有一些虽然不是人类，但是外表与行为都和一般人无异的NPC;包括学校里的普通学生和老师都是NPC，其存在是为了让这所学校能有高中的氛围。

对此主要角色仲村百合认为这里是一个由神掌管的“死后世界”，并且她与其他成员一同创立“死后世界战线”，其目的便是向给予自己人生残酷命运的“神”做出反抗。另外在故事中，死后世界战线辖下有两个部门负责协助作战。一个是由4名少女组成的“Girls Dead Monster”乐团。这只乐团表面上看起来像是普通的女子乐团，但是其目的是在死后世界战线从事其他任务活动时，转移普通学生、教师以及“天使”的注意力。另外一个团体叫做“公会”，这个部门主要工作是为死后世界战线提供与“天使”作战时所需的武器。其中公会成员可以用收集而来的“土块”，藉着生前的记忆大量生产武器装备。

故事主要以音无结弦的视点进行，当他于学校路上苏醒后发现自己来到一个不同的世界，却也留意到自己疑似丧失过去记忆。此时遇见一名正蹲著拿着狙击步枪、名叫仲村百合的少女，她一开口就邀请音无加入“死后世界战线”，并且表示他们敌人即为担任学生会会长的“天使”。在一次行动成功后让“天使”失去会长位置，同时也得知“天使”真实姓名为立华奏。接任会长的前副会长直井文人一上任便对死后世界战线展开大规模的搜捕行动，甚至利用催眠的方式控制NPC角色发动攻势。最终音无成功阻止冲突并表示承认直井存在，之后直井加入死后世界战线。在直井催眠协助下音无恢复自己的记忆，想起自己过去的人生以及最后死亡的细节，决定与奏合作以帮助其他死后世界战线成员满足生前遗愿。在奏重新恢复学生会会长职位后，音无和奏合作帮助成员实现愿望。

途中，出现系统bug，造成大量NPC“影化”，这更加坚定音无帮大家离开死后世界的决心。

最后仍留在死后世界的音无、百合、奏、日向以及直井决定举行毕业典礼并相互感谢对方的支持与帮助。随着毕业典礼的尾声直井、百合和日向一一消失，在故事最后音无得知奏的遗憾是未能感谢捐赠给她心脏的人，而那颗心脏便是音无逝世后所捐赠的。奏向音无感谢他的帮助并消失，已爱上奏的音无则不断地哭泣。动画最后内容描写两人投胎转世后似乎又再度重逢。