本作的故事发生在游戏发售后一年的2010年，背景为现代日本，舞台从涩谷转移至秋叶原。其世界观与前作CHAOS;HEAD共通，但两部作品之间并无直接关系。
故事开始于2010年7月28日，“未来道具研究所”社团的两人，冈部伦太郎和椎名真由理去秋叶原广播会馆参加中钵博士的时间旅行理论发表会，见到了年仅18岁就在《科学》杂志上发表学术论文的天才少女牧濑红莉栖。发表会结束不久后，在会馆8楼深处，冈部发现了身上满是鲜血的红莉栖。惊慌失措的他带着真由理立刻离开会馆，给社团另一成员桥田至发送一条电子邮件告知这一事件。然而发送后的瞬间，冈部愕然发现街道人群消失，广播会馆及周围早已因不明人造卫星坠落缘故被封锁，没有人记得他所经历的事件。
数小时后，冈部和阿至在大学讲习现场再次遇见红莉栖，引发一阵骚乱。对冈部所说的话感到兴趣而至“未来道具研究所”的红莉栖偶然见到了冈部他们进行的实验，一连串研究发现冈部发送的电子邮件在一周前被收到!“未来道具研究所”研制的未来道具8号“电话微波炉(暂名)”竟然具备着将电子邮件发送到过去这一时间机器的功能。此时，冈部他们还不知道，这一发明，和他那封送到过去的电子邮件，已经影响了整个世界的未来……
作品中从架空的事物到实际存在的企业、大学、商品都以真名登场，现实中流传的都市传说、阴谋论、网络语言等话题也有提及。故事的核心由自称为未来人、实际上存在的网络人物约翰·提托所流传的话语、通过主人公的言行和手机进行操纵的游戏系统、网络上流传的“la jodaso stiana(食堂之男)”等为主题的小故事等构成，并借此虚实结合地展开故事。其开始时稍难理解，过半时突然展开。其中多有伏笔，结尾一气呵成。有评论称本作品“通关后还想消除记忆再来一次”。
出征！！开始拯救世界——！
曾经被称为纽约的街市，仅仅一晚便消失无踪——
一夜之间构筑起的烟雾弥漫的都市“赫尔沙雷姆兹·罗特”。
作为空想的产物描绘而成的“异世界”与现实连结的街道。 其全貌隐藏在人类的智慧所无法企及的彼方雾之深渊中， 根本无法得见。 实现人类所无法引发的奇迹的这块土地， 甚至被喻为将掌握今后千年世界的霸权， 成为了各怀心思的人们跳梁跋扈的街道。 在这样的世界当中，存在着一个为了保持世界的均衡而暗中活跃的组织。 其名为“秘密结社·莱布拉”。 少年·雷欧由于一个意外的契机而成为了莱布拉的一员……