本作的故事发生在游戏发售后一年的2010年，背景为现代日本，舞台从涩谷转移至秋叶原。其世界观与前作CHAOS;HEAD共通，但两部作品之间并无直接关系。

故事开始于2010年7月28日，“未来道具研究所”社团的两人，冈部伦太郎和椎名真由理去秋叶原广播会馆参加中钵博士的时间旅行理论发表会，见到了年仅18岁就在《科学》杂志上发表学术论文的天才少女牧濑红莉栖。发表会结束不久后，在会馆8楼深处，冈部发现了身上满是鲜血的红莉栖。惊慌失措的他带着真由理立刻离开会馆，给社团另一成员桥田至发送一条电子邮件告知这一事件。然而发送后的瞬间，冈部愕然发现街道人群消失，广播会馆及周围早已因不明人造卫星坠落缘故被封锁，没有人记得他所经历的事件。

数小时后，冈部和阿至在大学讲习现场再次遇见红莉栖，引发一阵骚乱。对冈部所说的话感到兴趣而至“未来道具研究所”的红莉栖偶然见到了冈部他们进行的实验，一连串研究发现冈部发送的电子邮件在一周前被收到!“未来道具研究所”研制的未来道具8号“电话微波炉(暂名)”竟然具备着将电子邮件发送到过去这一时间机器的功能。此时，冈部他们还不知道，这一发明，和他那封送到过去的电子邮件，已经影响了整个世界的未来……

作品中从架空的事物到实际存在的企业、大学、商品都以真名登场，现实中流传的都市传说、阴谋论、网络语言等话题也有提及。故事的核心由自称为未来人、实际上存在的网络人物约翰·提托所流传的话语、通过主人公的言行和手机进行操纵的游戏系统、网络上流传的“la jodaso stiana(食堂之男)”等为主题的小故事等构成，并借此虚实结合地展开故事。其开始时稍难理解，过半时突然展开。其中多有伏笔，结尾一气呵成。有评论称本作品“通关后还想消除记忆再来一次”。

第一章 怒涛般的一日(怒涛の一日目)(小说第一卷、漫画第一章全11话、动画第一季第1-3话)

身为家里蹲的少年菜月昴，在从便利商店回家途中突然发生意外被传送到异世界。少年原以为自己完全没有任何特长。但本来应该因为遭遇袭击死去，回过神来后一切却都被重置。发现自己“死亡回归”的特殊能力后，为了拯救少女，少年跨越无数次绝望，一次次地死亡并重新来过。

第二章 动荡的一周(激動の一週間)(小说第二卷-第三卷、漫画第二章全19话、动画第一季第4话-第11话)

醒来时发现自己身在罗兹瓦尔宅邸的昴，认识了双胞胎女仆——拉姆和雷姆，以及守护禁书库的碧翠丝。昴争取以男仆身份入住宅邸，在双胞胎女仆的指导下，开始进入罗兹瓦尔宅邸的新生活。然而，却在某天醒来后发现自己又开始了死亡轮回。为了守护最重要的人，即使面对无数绝望，昴也要从死亡的命运中开拓未来，突破这无尽的轮回。

第三章 再访王都(再来の王都)(小说第四卷-第九卷、漫画第三章全53话、动画第一季第12话-第25话;第二季第26话)

昴在罗兹瓦尔宅邸期间生活一周后，王都使者造访宅邸，向爱蜜莉雅传达王选的消息。昴与爱蜜莉雅于是重返王都，并与之前分别的旧识们重逢。在王都昴结识了众女王候选人，并决心帮助爱蜜莉雅争取王位，却因为误会而遭到了爱蜜莉雅的拒绝。在最恶劣的情况下和爱蜜莉雅别离，昴逃避般寄身至库珥修宅邸，但此时爱蜜莉雅陷危的消息传到了他耳中。他试图挽回一切，但真正的“恶意”正挡在前头……

第四章 永远的契约(永遠の契約)(小说第十卷-第十五卷、漫画第四章9话(连载中)、动画第二季第27话-)

从王都带着避难村民归还的昴与爱蜜莉雅，与女仆法兰黛莉卡会谈后决定前往“圣域”一探究竟。然而爱蜜莉雅却在踏入圣域的瞬间昏迷，醒来后更被告知已无法离开圣域。被迫进行“试炼”的爱蜜莉雅与意外获得“试炼”资格的昴面对陆续降临的危机。昴必须在困境中找出正确选择，拯救被束缚在禁书库中四百年的精灵，缔结永远的契约。

第五章 镌刻历史的群星(歴史を刻む星々)(小说第十六卷-第二十卷、动画第二季)

离开圣域后一年，爱蜜莉雅阵营迎来了新的冒险——水门都市普利斯提拉。在那里等待着的是新的相遇与命运的再会，但平静背后暗涛汹涌。昴来到异世界后最大的危机——愤怒、贪婪、色欲与暴食大罪司教一同袭来。都市的陷落与挺身对抗的王选阵营，只有勇于挑战命运的人，才可能成为镌刻历史的群星。

第六章 记忆的回廊(記憶の回廊)(小说第二十一卷-)

极东大瀑布旁的奥古利亚沙漠，全知者驻留400年的监视塔。像是偶然又似乎命中注定地，昴前来挑战这数百年来无人能到的难关。凶恶的魔兽与魔女的瘴气，未知的魔法与瞬间夺命的狙击。“贤者”夏乌拉是否真能为昴释疑?监视塔里又藏有什么秘密?原为了终结而来，过去却接踵而至。在昴一行人之前铺排著的，无疑是来自这世界记忆回廊的一出恶戏。

皇缠是一位在釜谷市的天万神社做着巫女工作的中学二年级生，由于在年幼时便与母亲分开，而被长年寄养在祖父母的家中，在三个月前才开始与父亲伸吾一起生活，因此她十分向往著平凡而安稳的日常。

草薙由麻是缠的好友及工作伙伴，同时是出生于天万神社神主一族的下期巫女候补，她知道一族的祖先世代皆进行驱除恶灵的“退魔行”，于是邀请缠前去挑战“退魔行”的仪式“神悬之仪”。

放学后，缠及由麻一如以往前往神社，却在神社境内遇到了受伤倒地的由麻父母。不仅如此，在刑警伸吾调查的某宗诡异事件中的重要知情人，一个似乎神智不清的男人亦出现于此。为了压制那个男人，由麻执行了“神悬之仪”，但发生异变的却并不是由麻……。

追求平凡且普通的生活的少女，所得到的是被神明附身并驱除恶灵的能力!?为了取回平凡而安稳的生活，皇缠决定努力展开退魔活动。