本作设置在一个人类与机器人共同生活的时代，以七位“世界上最优秀机器人”之一——瑞士的“蒙布朗”在一场森林大火中被破坏为开端。同时，在德国声援《机器人保护法》之团体的干部兰肯也遭杀害。两人的尸体头上都插著形状类似“角”的物体。凶手疑似是机器人，但机器人都被规范不能杀害人类，因而引发骚动。以高性能著称的机器人刑警——德国的“盖吉特”开始调查这一连串看似相关的案子，结果却意外发现包括自己在内的七位“世界上最优秀机器人”都被凶手列入杀害的目标。

盖吉特至日本与那里的七大机器人之一“阿童木”交换情报，而后阿童木在下一起命案的现场发现，数年前第39次中亚冲突中联合国派去调查波斯王国的毁灭性机器人的“波拉调查团”也被盯上了。与此同时，又有两位七大机器人——英国的“诺斯2号”和土耳其的“伯朗德”相继不敌凶手而遇害，盖吉特的记忆也开始出现异状。随着第39次中亚冲突的背后逐渐揭露，众人发现凶手是为了报复战争中波斯王国被推翻、破坏之仇，憎恨的漩涡也开始席卷众人。

与此同时，今波斯共和国的亚伯拉博士来到日本，暗地里操控著一台长著双角的机器人“布鲁图”，要他去杀了阿童木。阿童木为了保护家人而迎战布鲁图，遭到击败而陷入昏死。与此同时，反机器人的激进团体“KR团”的成员阿道夫认定盖吉特是杀害他哥哥的凶手，于是决定暗杀盖吉特，却反遭组织追杀，负责保护他的盖吉特从他持有的资料中发现目前入狱的波斯王国国王大利乌十四世知道此次事件的秘密。

剩下的七大机器人之一——希腊的“海格力斯”单独迎战凶手，不敌身亡。阿童木的制作者天马博士亲自对阿童木进行修复，但即便机体修好也因为电子脑陷入混沌而无法醒来。另一方面，与阿道夫同行期间，盖吉特被人工窜改的记忆逐渐恢复，想起自己的确因为机器人养子被阿道夫之兄杀害，出于憎恨而杀死了他。盖吉特到监狱找大利乌十四世会谈，得知了敌人是大规模毁灭性机器人的情报，以及一个名为布鲁图的存在。盖吉特前往今波斯共和国找线索，查到了一个神秘男子萨哈多的信息，随后循线找到荷兰地下的秘密空间，发现布鲁图就在那里。盖吉特用火力压制布鲁图，并向警方报告这一切事件的幕后凶手是亚伯拉博士，是他利用家人死于战争的恨意，唆使附身在布鲁图体内的儿子萨哈多所犯下的。

然而，就在盖吉特已经找到真相之时，亚伯拉操控盖吉特认识的卖花机器人阿里袭击他。在盖吉特眼中阿里的身影化为养子的身影，他不由得泪流满面，随后腹部被炮弹击穿而重伤死去。阿童木的创造者天马博士为了让阿童木从昏死状态中醒来，将盖吉特遗留下来的存储芯片植入阿童木的脑，注入偏差的情感——恨意，让脑中的混沌统一。这时仅存的七大机器人——澳洲的“艾普希伦”决定和布鲁图做个了断。艾普希伦在打斗中凭着“光子力”占上风，但始终没有给予对方最后一击，企图将萨哈多从仇恨中解放，最后反被杀害。

阿童木怀着对杀死大家的布鲁图的恨意醒来，写出了一组毁灭地球的反阳子炸弹方程式，平复后拥有了真正人类的心。透过盖吉特的芯片，阿童木已经知道了真相和亚伯拉的真正目的——毁灭地球。亚伯拉算准伊甸公园底下的火山濒临喷发，在伊甸公园底下埋了搭载反阳子炸弹的行星改造机器人“波拉”，引发的爆炸威力足以让大部分的人类灭绝，但机器人可以活得下来。阿童木前去伊甸公园迎战布鲁图，成功压制对方，恨意上冲就要杀死布鲁图时，盖吉特的意识告诉他：“仇恨是不会创造出任何改变的”。阿童木因而停下了手，而萨哈多也终于从恨意中解脱。最后萨哈多牺牲自己拆除反阳子炸弹，世界免于毁灭。闪现的记忆残片中，盖吉特将养子取名为罗比达，看着他的身影，终于了解到活着的意义。因为这一切的事件都起因于憎恨，阿童木于是许愿道：“祈愿有一天世界上会……不再有任何仇恨……”。

每集列表

西国一流间谍“黄昏”奉命调查东国政治家多诺万·德斯蒙之政治阴谋。然而，德斯蒙深居简出，唯一公开露面的场合只有他儿子所就读的东国名校——伊甸学园举办的恳亲会，故只有让“自己的小孩”进入伊甸学园就读，并以家长的身份参加恳亲会，才有机会与其接触。为顺利执行任务，黄昏以“劳埃德·福杰”的身份掩人耳目，并先后找到“女儿”阿尼亚和“妻子”约尔组建一个临时家庭，殊不知阿尼亚其实是有读心能力的超能力者“实验体007”;而看似温柔善良的妻子，另一身份是职业杀手“荆棘公主”。三人互相隐瞒真实身份，就此过起虚假的家庭生活。

《Angel Beats!》故事发生在一所位于只有亡者与亡灵世界的大型高级中学，这个世界的存在目的是为了让没能快乐地度过青春的死亡青少年，能在这里消除他们内心中的负面情绪，进而得以走向来生或者下一场轮回;而消除负面情绪的方法，则是让这些青少年们重新体验高中生活。在这个世界里人们仍然必须像生前一般，为了维持生命而饮食和作息。尽管受到伤害时会感到疼痛，但不会因此而致死，而且过几分钟恢复。同时这个世界有一些虽然不是人类，但是外表与行为都和一般人无异的NPC;包括学校里的普通学生和老师都是NPC，其存在是为了让这所学校能有高中的氛围。

对此主要角色仲村百合认为这里是一个由神掌管的“死后世界”，并且她与其他成员一同创立“死后世界战线”，其目的便是向给予自己人生残酷命运的“神”做出反抗。另外在故事中，死后世界战线辖下有两个部门负责协助作战。一个是由4名少女组成的“Girls Dead Monster”乐团。这只乐团表面上看起来像是普通的女子乐团，但是其目的是在死后世界战线从事其他任务活动时，转移普通学生、教师以及“天使”的注意力。另外一个团体叫做“公会”，这个部门主要工作是为死后世界战线提供与“天使”作战时所需的武器。其中公会成员可以用收集而来的“土块”，藉着生前的记忆大量生产武器装备。

故事主要以音无结弦的视点进行，当他于学校路上苏醒后发现自己来到一个不同的世界，却也留意到自己疑似丧失过去记忆。此时遇见一名正蹲著拿着狙击步枪、名叫仲村百合的少女，她一开口就邀请音无加入“死后世界战线”，并且表示他们敌人即为担任学生会会长的“天使”。在一次行动成功后让“天使”失去会长位置，同时也得知“天使”真实姓名为立华奏。接任会长的前副会长直井文人一上任便对死后世界战线展开大规模的搜捕行动，甚至利用催眠的方式控制NPC角色发动攻势。最终音无成功阻止冲突并表示承认直井存在，之后直井加入死后世界战线。在直井催眠协助下音无恢复自己的记忆，想起自己过去的人生以及最后死亡的细节，决定与奏合作以帮助其他死后世界战线成员满足生前遗愿。在奏重新恢复学生会会长职位后，音无和奏合作帮助成员实现愿望。

途中，出现系统bug，造成大量NPC“影化”，这更加坚定音无帮大家离开死后世界的决心。

最后仍留在死后世界的音无、百合、奏、日向以及直井决定举行毕业典礼并相互感谢对方的支持与帮助。随着毕业典礼的尾声直井、百合和日向一一消失，在故事最后音无得知奏的遗憾是未能感谢捐赠给她心脏的人，而那颗心脏便是音无逝世后所捐赠的。奏向音无感谢他的帮助并消失，已爱上奏的音无则不断地哭泣。动画最后内容描写两人投胎转世后似乎又再度重逢。