上条当麻是学园都市的一名高中生。在这座位于东京都西部的封闭都市中，学生占到了总人口的八成，“超能力开发”被列为绝大多数学生的必修课，在Level 0到Level 5的等级排名上相互竞争。不幸地，上条当麻被评定为无能力者；但他的右手有着能将一切异能消除的不明力量，他本人称其为“幻想杀手”。似乎是连同神的祝福一同抹杀的关系，他每天都过着不幸的生活。

暑假的一天，在宿舍的阳台上，上条当麻遇见了一位挂在阳台栏杆上的修女。她自称“禁书目录Index”，脑海中装有十万三千册“魔道书”，正在从不为人所知的“魔法”世界逃亡。就这样，上条一脚踏进了魔法与科学的纷争。

本作的世界观以现实世界为蓝本，但并未说明详细历史时期，大致可以推测故事发生在虚构的近未来[d]。其历史与现实世界有共通点（如前两次世界大战、冷战等；亚雷斯塔更是现实中存在的人物），但也有显著的差异。

学园都市是科学势力的大本营，同时也是本作的主要舞台。位于日本东京西部，居住着230万人口，其中八成人口是学生，而这些学生大都是超能力开发的实验对象。学园都市具有领先世界20-30年的科技实力，掌握着多种近未来高科技兵器，并公开地培养超能力者；事实上是由统括理事会所主导的、严格封闭的国中之国。

而魔法势力则较为分散，主要由名目繁多的宗教组织和魔法结社构成，也有不属于任何组织的魔法师存在。教会势力中，十字教有三大主要教派：英国清教、罗马正教和俄罗斯正教（分别以英国圣公会、天主教和东正教为原型）；而魔法结社则包括以黄金黎明为源头的黄金系结社、依靠北欧神话理论的“捣蛋鬼”，阿兹特克系的“有翼者的归来”等。魔法势力之间常会出于各自不同的目的互相斗争，魔法师出于个人信念私自行动的现象也广泛存在。

在魔法势力与科学势力之外，尚有两不从属的一般组织与国家，如美国；作品中也出现了许多虚构的政权，除学园都市外，还有“伊莉沙里纳独立国同盟”、“巴格吉城”等。

本作中，除“现实世界”之外，尚存在更高等级的、无法以一般手段探知的其他次元的“位相”；神、魔神、天使、妖精、无法以语言名状的高等级存在[e]，也均在作品中有所提及。

本作品是讲述花丸幼稚园很活泼的小朋友－杏为了自己最喜欢的土田老师而展开各种作战行动的喜剧。

花丸幼稚园中分3组，年少、年中、年长，其下各自又分组。除以下的樱、桃、向日葵组以外，还有年长组的百合组和年少组的蒲公英组。

目前，超级宅男土田直纯（日野聪 配音）在一所名叫花丸的幼稚园中担任老师的职务，在可爱的小朋友们的围绕下，每天都过着充满欢笑的生活。在个性单纯直率的杏（真堂圭 配音）的眼中，土田老师是世界上最最优秀的男人，她无视巨大的年龄差距，发誓漫长的余生，非他不嫁。在好友小梅（樱井真子 配音）和柊（高垣彩阳 配音）的帮助下，杏锲而不舍的一次又一次向土田老师发动着恋爱进攻。

可是，土田早就有了心上人——隔壁班的老师山本菜菜子（叶月絵理乃 配音）。不过，个性有些迟钝和天然呆的山本似乎对土田的心意没有半分察觉。在花丸幼稚园里，一出出轻松愉快的恋爱喜剧每一天都在上演着。

漫画版的故事发生在1924年、动画版是1928年(第一次世界大战结束后)，叙述Rosette为了寻找她在年幼时因为恶魔引起的事件而失踪的弟弟Joshua，在事件中为了拯救她的弟弟而和另一位恶魔Chrono订下怀表契约，然而当时并未成功，于是Rosette进入Magdalene修道院进行“修道骑士”的训练，并成为其中的一员。后来Rosette终于打听到她的弟弟的下落，但是她弟弟自从当年被Aion虏走，并且被洗脑，已不认得她。之后与Chrono将弟弟Joshua给救回弟弟的过程中，Chrono使用太多力量(力量的来源是Rosette的寿命)，导致Rosette最后终究不幸死去。

故事发生在1928年的美国，蓬勃的经济发展带来的不仅仅是更好的生活，一些肉眼无法看见的邪恶也在暗中滋生着。罗塞特(川上友子 配音)是马格达拉修道院的修女，同时，她也是一名怪物猎人。为了获得力量，罗塞特与恶魔克罗诺(石田彰 配音)结下了“怀表契约”，他通过吸食罗塞特的生命来维持自己的形象，在战斗时，更是能以生命为养料发挥出超强的战斗力。

罗塞特明白自己命不久矣，但她有一个心结必须在死前解开，那就是她的弟弟约书亚(皆川纯子 配音)。一次意外中，约书亚和罗塞特被迫分离，而这些年来罗塞特一直都在寻找弟弟的踪迹，她能在死前与弟弟重逢吗?就在罗塞特为了亲情奔波的同时，克罗诺的内心也进行着痛苦的挣扎。

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