《卡里古拉》是设定在一个称作“莫比乌斯”虚拟世界。在莫比乌斯，人们不必承受现实世界中的痛苦，并且可以享受虚拟世界的高中生活。身处在此世界中的主角意识到他们事实上是生活在虚拟世界中。因此他创设了“归宅部”，目的为逃离莫比乌斯以及监视这个世界的程序“μ”。逃离过程中，“归宅部”不免与“乐士”对抗。身为“μ”的支持者的团体“乐士”视“归宅部”为背叛者。

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在迎接了好几次黄昏的世界也渐渐的走向了结束的时刻。位于“黄昏大地”遥远的西方，有个曾是以炼金术繁荣的国家，为了避免迟早会到来的“黄昏的终结”，人们努力专注于重现失传的炼金术。为了重现前时代的技术，集结炼金术的研究都市“中央”，进行如何阻止黄昏的研究。主角则是一位于中央研究炼金术的青年罗吉与住在边境小镇的少女爱丝卡，由炼金术所编织青年与少女的物语即将展开。

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故事发生在一个以木造房屋与石板路为特色的小镇。来到小镇就读高中的心爱，在寻找预定的寄宿家庭时偶然进入了一间咖啡店“Rabbit House”，遇到娇小的少女智乃以及毛茸茸的安哥拉兔提比，问询之下发现这就是她要寄宿的家庭。心爱的高中规定学生必须在寄宿家庭工作，因此心爱成为了Rabbit House的店员。心爱将智乃视为自己的妹妹一样疼爱。与心爱同在Rabbit House打工的理世出身自军人世家，有军人气质，身边总是带着模型枪。心爱的同学千夜出身自和风咖啡店“甘兔庵”，带有日式气息，喜欢帮新研发的和菓子取名字。心爱一行人在小镇的店家挑选杯子时遇到了优等生纱路，她是理世小一届的学妹，害羞又别扭，不管做什么事情都带有大小姐的气质，却住在破破旧旧的家。以五名少女为中心的日常轻喜剧就此展开。

作品中的小镇参考斯特拉斯堡、科尔马、蒙马特、里屈埃维和埃吉桑等法国城镇。电视动画第一期第8集出现的温泉泳池场景则是参考匈牙利布达佩斯塞切尼温泉浴场。