《ZEXAL》的故事发生在近未来都市“心之地市”，而《ZEXALII》里则转往两个更高次元的世界：“星光界”和“巴利安世界”(又译异晶人世界，下同)。在心之地市盛行AR决斗(AR·デュエル)，AR意为扩增实境，在规则和一般站立式决斗无异。决斗者需使用“D视镜(D・ゲイザー)”和“D面板(D・パッド，D Pad)”进行决斗，这些装备只用于提升作中角色视角的视觉效果。《ZEXAL》的主流召唤方式是超量召唤(エクシーズ召喚)，借由将两个以上的怪兽“叠放”而召唤超量怪兽入场，在超量怪兽中有100张“编号怪兽”，是主角欲搜集的目标。

中学生九十九游马与学校头号不良少年神代凌牙决斗，而这场决斗改变游马的命运。于该决斗中，出现在九十九游马梦里的诡异大门突然出现，并由九十九游马利用挂坠打开。大门散发出无数光芒，站著九十九游马身旁的是从异世界来的神秘生命体阿斯特拉尔，为取回阿斯特拉尔失去的记忆，需要拿回99张编号怪兽，因此九十九游马及阿斯特拉尔两人开始一起行动。

阿斯特拉尔出现真正目的是什么?新的怪兽“编号怪兽”的存在到底是何方神圣?面对持续出现在游马面前的强力劲敌，阿斯特拉尔身上的谜团也逐渐明朗。而本作就是讲述这搭挡缔造的新决斗传说。

1878年（明治11年）。在明治维新之后，为了处理日本国内的士族叛乱这类犯罪者，将他们大部分都送到了监狱里，但是逃狱事件时有发生。于是政府就在滋贺县的琵琶湖里浮着的巨树中建造了绝对不可能逃狱的监狱“狱门处”，将重犯全都送了进去。而负责最后阶段护送的“渡桥者”一职则是由湖边“昙神社”的“昙之三兄弟”担任。

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在迎接了好几次黄昏的世界也渐渐的走向了结束的时刻。位于“黄昏大地”遥远的西方，有个曾是以炼金术繁荣的国家，为了避免迟早会到来的“黄昏的终结”，人们努力专注于重现失传的炼金术。为了重现前时代的技术，集结炼金术的研究都市“中央”，进行如何阻止黄昏的研究。主角则是一位于中央研究炼金术的青年罗吉与住在边境小镇的少女爱丝卡，由炼金术所编织青年与少女的物语即将展开。

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