出云风子8岁时，造成了包括父母在内的270人死亡意外，自此10年闭门不出。拥有“不运”能力的她在一直追看的长篇少女漫画连载完结后，决定自杀。此时她遇见拥有“ 不死”能力的安迪。安迪凭借其强大的再生能力，即使在风子“不运”能力的影响下仍能生还。阻止风子自杀后，两人出发寻找让安迪死去的方法。

随后，风子发现世上还有其他人拥有类似的异能。能够否定某事物的人被称为“否定者”，亦有由否定者组成的组织“UNION”。“UNION”拥有“圆桌”，职责为完成 “默示录”所给予的任务，例如去讨伐UMA（本作的怪物）等，以规避世界再被添加“规则”，“规则”集满100条后将世界灭亡。另一由“否定者”组成的“UNDER”是“ UNION”的对立组织，但两者的目的都是“弑神”。

“UNION”首领朱易丝和安迪的前身维克特借由“圆桌”进行轮回，不断挑战神的试炼。圆桌仅能由一人进行轮回（只有此人会有上一轮记忆），最多进行100次。故事进 行时是第99次，由朱易丝主导轮回，而风子是第一次与“UNION”众人相遇，成为他们弑神的全新希望。然而“UNION”面临的许多任务棘手无比，加上“UNDER”争 夺“圆桌”和干预任务，世界灭亡无可避免地降临。风子被众人推派为第100次轮回的主导者，她决心在该轮回中找回所有同伴，阻止发生在“否定者”身上的悲剧，以及与“UN DER”成员结为同盟。

本作前身为于《周刊少年Jump》2019年第9号连载的47页单篇漫画《不死+不运》（アンデット＋アンラック），为当时“俊英集结！冬之单篇6连弹”特集的第2部 单篇，在网络上获得好评。2019年10月确定发展成连载，户冢在半个月内搬家，11月让助手入驻开始画第1至3话。对于主角风子以枪为武器的设定，户冢自觉是受到《银河 铁道999》主角星野铁郎所影响。

上条当麻是学园都市的一名高中生。在这座位于东京都西部的封闭都市中，学生占到了总人口的八成，“超能力开发”被列为绝大多数学生的必修课，在Level 0到Level 5的等级排名上相互竞争。不幸地，上条当麻被评定为无能力者；但他的右手有着能将一切异能消除的不明力量，他本人称其为“幻想杀手”。似乎是连同神的祝福一同抹杀的关系，他每天都过着不幸的生活。

暑假的一天，在宿舍的阳台上，上条当麻遇见了一位挂在阳台栏杆上的修女。她自称“禁书目录Index”，脑海中装有十万三千册“魔道书”，正在从不为人所知的“魔法”世界逃亡。就这样，上条一脚踏进了魔法与科学的纷争。

本作的世界观以现实世界为蓝本，但并未说明详细历史时期，大致可以推测故事发生在虚构的近未来[d]。其历史与现实世界有共通点（如前两次世界大战、冷战等；亚雷斯塔更是现实中存在的人物），但也有显著的差异。

学园都市是科学势力的大本营，同时也是本作的主要舞台。位于日本东京西部，居住着230万人口，其中八成人口是学生，而这些学生大都是超能力开发的实验对象。学园都市具有领先世界20-30年的科技实力，掌握着多种近未来高科技兵器，并公开地培养超能力者；事实上是由统括理事会所主导的、严格封闭的国中之国。

而魔法势力则较为分散，主要由名目繁多的宗教组织和魔法结社构成，也有不属于任何组织的魔法师存在。教会势力中，十字教有三大主要教派：英国清教、罗马正教和俄罗斯正教（分别以英国圣公会、天主教和东正教为原型）；而魔法结社则包括以黄金黎明为源头的黄金系结社、依靠北欧神话理论的“捣蛋鬼”，阿兹特克系的“有翼者的归来”等。魔法势力之间常会出于各自不同的目的互相斗争，魔法师出于个人信念私自行动的现象也广泛存在。

在魔法势力与科学势力之外，尚有两不从属的一般组织与国家，如美国；作品中也出现了许多虚构的政权，除学园都市外，还有“伊莉沙里纳独立国同盟”、“巴格吉城”等。

本作中，除“现实世界”之外，尚存在更高等级的、无法以一般手段探知的其他次元的“位相”；神、魔神、天使、妖精、无法以语言名状的高等级存在[e]，也均在作品中有所提及。

在魔法仍存在的古代，因为人类滥用魔法相互争战而让世界陷入危机，千年前的七贤者便以生命作为代价封印了全世界的魔力。

魔术师的后代们为了取回魔力，每十年一次在满月时各自以魔石进入异世界，驾御自己召唤的魔偶战斗，只有最后一位胜利者才能成为掌控全世界魔力的首席魔术师。

主角小日向满月在一次红月之夜偶然误入了异世界，并认识了魔术师的少女新月·艾妮斯塔·深海，在战斗中满月召唤了自己专属的魔偶白百合（ホワイトリリー），并战胜了罗莎的魔偶(クレストアンス)，令罗莎的魔石碎裂退场。

之后新月和满月交谈才发现满月对魔法根本一无所知，甚至连自己是不是魔术师后代都不知道。

日常平凡没有才能的满月为了做一些只有自己能做到的事，决心成为首席魔术师而参加满月之战。

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