本作的故事发生在游戏发售后一年的2010年，背景为现代日本，舞台从涩谷转移至秋叶原。其世界观与前作CHAOS;HEAD共通，但两部作品之间并无直接关系。

故事开始于2010年7月28日，“未来道具研究所”社团的两人，冈部伦太郎和椎名真由理去秋叶原广播会馆参加中钵博士的时间旅行理论发表会，见到了年仅18岁就在《科学》杂志上发表学术论文的天才少女牧濑红莉栖。发表会结束不久后，在会馆8楼深处，冈部发现了身上满是鲜血的红莉栖。惊慌失措的他带着真由理立刻离开会馆，给社团另一成员桥田至发送一条电子邮件告知这一事件。然而发送后的瞬间，冈部愕然发现街道人群消失，广播会馆及周围早已因不明人造卫星坠落缘故被封锁，没有人记得他所经历的事件。

数小时后，冈部和阿至在大学讲习现场再次遇见红莉栖，引发一阵骚乱。对冈部所说的话感到兴趣而至“未来道具研究所”的红莉栖偶然见到了冈部他们进行的实验，一连串研究发现冈部发送的电子邮件在一周前被收到!“未来道具研究所”研制的未来道具8号“电话微波炉(暂名)”竟然具备着将电子邮件发送到过去这一时间机器的功能。此时，冈部他们还不知道，这一发明，和他那封送到过去的电子邮件，已经影响了整个世界的未来……

作品中从架空的事物到实际存在的企业、大学、商品都以真名登场，现实中流传的都市传说、阴谋论、网络语言等话题也有提及。故事的核心由自称为未来人、实际上存在的网络人物约翰·提托所流传的话语、通过主人公的言行和手机进行操纵的游戏系统、网络上流传的“la jodaso stiana(食堂之男)”等为主题的小故事等构成，并借此虚实结合地展开故事。其开始时稍难理解，过半时突然展开。其中多有伏笔，结尾一气呵成。有评论称本作品“通关后还想消除记忆再来一次”。

第一章 怒涛般的一日(怒涛の一日目)(小说第一卷、漫画第一章全11话、动画第一季第1-3话)

身为家里蹲的少年菜月昴，在从便利商店回家途中突然发生意外被传送到异世界。少年原以为自己完全没有任何特长。但本来应该因为遭遇袭击死去，回过神来后一切却都被重置。发现自己“死亡回归”的特殊能力后，为了拯救少女，少年跨越无数次绝望，一次次地死亡并重新来过。

第二章 动荡的一周(激動の一週間)(小说第二卷-第三卷、漫画第二章全19话、动画第一季第4话-第11话)

醒来时发现自己身在罗兹瓦尔宅邸的昴，认识了双胞胎女仆——拉姆和雷姆，以及守护禁书库的碧翠丝。昴争取以男仆身份入住宅邸，在双胞胎女仆的指导下，开始进入罗兹瓦尔宅邸的新生活。然而，却在某天醒来后发现自己又开始了死亡轮回。为了守护最重要的人，即使面对无数绝望，昴也要从死亡的命运中开拓未来，突破这无尽的轮回。

第三章 再访王都(再来の王都)(小说第四卷-第九卷、漫画第三章全53话、动画第一季第12话-第25话;第二季第26话)

昴在罗兹瓦尔宅邸期间生活一周后，王都使者造访宅邸，向爱蜜莉雅传达王选的消息。昴与爱蜜莉雅于是重返王都，并与之前分别的旧识们重逢。在王都昴结识了众女王候选人，并决心帮助爱蜜莉雅争取王位，却因为误会而遭到了爱蜜莉雅的拒绝。在最恶劣的情况下和爱蜜莉雅别离，昴逃避般寄身至库珥修宅邸，但此时爱蜜莉雅陷危的消息传到了他耳中。他试图挽回一切，但真正的“恶意”正挡在前头……

第四章 永远的契约(永遠の契約)(小说第十卷-第十五卷、漫画第四章9话(连载中)、动画第二季第27话-)

从王都带着避难村民归还的昴与爱蜜莉雅，与女仆法兰黛莉卡会谈后决定前往“圣域”一探究竟。然而爱蜜莉雅却在踏入圣域的瞬间昏迷，醒来后更被告知已无法离开圣域。被迫进行“试炼”的爱蜜莉雅与意外获得“试炼”资格的昴面对陆续降临的危机。昴必须在困境中找出正确选择，拯救被束缚在禁书库中四百年的精灵，缔结永远的契约。

第五章 镌刻历史的群星(歴史を刻む星々)(小说第十六卷-第二十卷、动画第二季)

离开圣域后一年，爱蜜莉雅阵营迎来了新的冒险——水门都市普利斯提拉。在那里等待着的是新的相遇与命运的再会，但平静背后暗涛汹涌。昴来到异世界后最大的危机——愤怒、贪婪、色欲与暴食大罪司教一同袭来。都市的陷落与挺身对抗的王选阵营，只有勇于挑战命运的人，才可能成为镌刻历史的群星。

第六章 记忆的回廊(記憶の回廊)(小说第二十一卷-)

极东大瀑布旁的奥古利亚沙漠，全知者驻留400年的监视塔。像是偶然又似乎命中注定地，昴前来挑战这数百年来无人能到的难关。凶恶的魔兽与魔女的瘴气，未知的魔法与瞬间夺命的狙击。“贤者”夏乌拉是否真能为昴释疑?监视塔里又藏有什么秘密?原为了终结而来，过去却接踵而至。在昴一行人之前铺排著的，无疑是来自这世界记忆回廊的一出恶戏。

《GATCHAMAN CROWDS》剧中设定每一种生命体都有独自的精神性特异能力，只要利用高科技就能够把这股能力转化为实际的能量物体‘NOTE’。把‘NOTE’原生能量提炼且制作成功的强化服装，即是科学小飞侠“G team”的战斗服。在地球上活跃的科学小飞侠，成员均来自‘评议会’派遣过来的宇宙人、具有潜在特质的地球人。他们的首要任务是保卫地球的珍贵资源和地球人的生命，以免落入企图入侵地球的外星罪犯之手。只不过他们最近接到评议会的指示，开始着手调查一种神秘的存在‘MESS’……

第1期

故事发生在虚构的日本第二首都——2015年的东京都利川市，在高科技的应用下智能手机和社交网络已经成为和人们不可分割的一部分.不过在城市中出现了麻烦与骚乱的未知存在“MESS”，而主角一行则是作为解决此事的“Gatchaman”，利用特殊的笔记本“NOTE”将灵魂的特殊能力实体化为铠甲，并利用这种力量介入事件，维护城市的和平。但同时网络社交媒体“GALAX”也已经悄然对城市有所改变，而“GALAX”的一位名人“LOAD”并不认同“Gatchaman”为城市和带来的意义。通过“GALAX”，不同职业和身份的“GALAXER”——“GALAX”的用户可以各司其职的帮助周围的人，每当“GALAXER”遇到困难时，他们能受到软件自带的人工智能“X总裁”的指导，掌握紧急事件的状况、保持冷静并尝试通过自己和周围的人解决事态。“GALAX”称其为“更新”，GALAX的创立者想通过这个方式创立理想的横向社会。

由于“LOAD”对“Crowds”能力的错误把握，导致了本季故事的最大危机。

第2期

在立川事件过去一年后，CROWDS的力量在日本首相菅山的推广下已经遍及全民，但仍然有对此感到不满的声音存在，其中最为活跃的是一个名叫“VAPE”的组织。他们使用与普通的蓝色CROWDS相对的红色CROWDS引发各种恐怖袭击，使得人们对于CROWDS的不信任感加强。

另一方面，长冈市突然降临了不明飞行物，乘坐它的是名叫杜兰莎的外星人。而居住在长冈、梦想成为英雄的普通少女·三栖立翼，则被选拔为新的GATCHAMAN。