上条当麻是学园都市的一名高中生。在这座位于东京都西部的封闭都市中，学生占到了总人口的八成，“超能力开发”被列为绝大多数学生的必修课，在Level 0到Level 5的等级排名上相互竞争。不幸地，上条当麻被评定为无能力者；但他的右手有着能将一切异能消除的不明力量，他本人称其为“幻想杀手”。似乎是连同神的祝福一同抹杀的关系，他每天都过着不幸的生活。

暑假的一天，在宿舍的阳台上，上条当麻遇见了一位挂在阳台栏杆上的修女。她自称“禁书目录Index”，脑海中装有十万三千册“魔道书”，正在从不为人所知的“魔法”世界逃亡。就这样，上条一脚踏进了魔法与科学的纷争。

本作的世界观以现实世界为蓝本，但并未说明详细历史时期，大致可以推测故事发生在虚构的近未来[d]。其历史与现实世界有共通点（如前两次世界大战、冷战等；亚雷斯塔更是现实中存在的人物），但也有显著的差异。

学园都市是科学势力的大本营，同时也是本作的主要舞台。位于日本东京西部，居住着230万人口，其中八成人口是学生，而这些学生大都是超能力开发的实验对象。学园都市具有领先世界20-30年的科技实力，掌握着多种近未来高科技兵器，并公开地培养超能力者；事实上是由统括理事会所主导的、严格封闭的国中之国。

而魔法势力则较为分散，主要由名目繁多的宗教组织和魔法结社构成，也有不属于任何组织的魔法师存在。教会势力中，十字教有三大主要教派：英国清教、罗马正教和俄罗斯正教（分别以英国圣公会、天主教和东正教为原型）；而魔法结社则包括以黄金黎明为源头的黄金系结社、依靠北欧神话理论的“捣蛋鬼”，阿兹特克系的“有翼者的归来”等。魔法势力之间常会出于各自不同的目的互相斗争，魔法师出于个人信念私自行动的现象也广泛存在。

在魔法势力与科学势力之外，尚有两不从属的一般组织与国家，如美国；作品中也出现了许多虚构的政权，除学园都市外，还有“伊莉沙里纳独立国同盟”、“巴格吉城”等。

本作中，除“现实世界”之外，尚存在更高等级的、无法以一般手段探知的其他次元的“位相”；神、魔神、天使、妖精、无法以语言名状的高等级存在[e]，也均在作品中有所提及。

故事开展于去年的音乐发表会上，来夏因为过于紧张导致整场演唱会的失败，随后被降为翻谱的职位。经过多次请求，却屡屡受挫。心怀不服的她，决定离开声乐部，创立属于自己的新社团“合唱部”。另一方面，因种种原因令曾经热爱音乐的和奏从音乐科转到了普通科。某一天，受到了来夏的邀请，一直到高三仍尚未摆脱以前的阴霾的和奏，断然拒绝了入部请求，在好友纱羽的帮助下才肯挂名“合唱部”。围绕着各种缘由的部员聚在了一起。他们在高中的最后一个夏天，一起寻找着对音乐的追求。

每集列表

《Angel Beats!》故事发生在一所位于只有亡者与亡灵世界的大型高级中学，这个世界的存在目的是为了让没能快乐地度过青春的死亡青少年，能在这里消除他们内心中的负面情绪，进而得以走向来生或者下一场轮回;而消除负面情绪的方法，则是让这些青少年们重新体验高中生活。在这个世界里人们仍然必须像生前一般，为了维持生命而饮食和作息。尽管受到伤害时会感到疼痛，但不会因此而致死，而且过几分钟恢复。同时这个世界有一些虽然不是人类，但是外表与行为都和一般人无异的NPC;包括学校里的普通学生和老师都是NPC，其存在是为了让这所学校能有高中的氛围。

对此主要角色仲村百合认为这里是一个由神掌管的“死后世界”，并且她与其他成员一同创立“死后世界战线”，其目的便是向给予自己人生残酷命运的“神”做出反抗。另外在故事中，死后世界战线辖下有两个部门负责协助作战。一个是由4名少女组成的“Girls Dead Monster”乐团。这只乐团表面上看起来像是普通的女子乐团，但是其目的是在死后世界战线从事其他任务活动时，转移普通学生、教师以及“天使”的注意力。另外一个团体叫做“公会”，这个部门主要工作是为死后世界战线提供与“天使”作战时所需的武器。其中公会成员可以用收集而来的“土块”，藉着生前的记忆大量生产武器装备。

故事主要以音无结弦的视点进行，当他于学校路上苏醒后发现自己来到一个不同的世界，却也留意到自己疑似丧失过去记忆。此时遇见一名正蹲著拿着狙击步枪、名叫仲村百合的少女，她一开口就邀请音无加入“死后世界战线”，并且表示他们敌人即为担任学生会会长的“天使”。在一次行动成功后让“天使”失去会长位置，同时也得知“天使”真实姓名为立华奏。接任会长的前副会长直井文人一上任便对死后世界战线展开大规模的搜捕行动，甚至利用催眠的方式控制NPC角色发动攻势。最终音无成功阻止冲突并表示承认直井存在，之后直井加入死后世界战线。在直井催眠协助下音无恢复自己的记忆，想起自己过去的人生以及最后死亡的细节，决定与奏合作以帮助其他死后世界战线成员满足生前遗愿。在奏重新恢复学生会会长职位后，音无和奏合作帮助成员实现愿望。

途中，出现系统bug，造成大量NPC“影化”，这更加坚定音无帮大家离开死后世界的决心。

最后仍留在死后世界的音无、百合、奏、日向以及直井决定举行毕业典礼并相互感谢对方的支持与帮助。随着毕业典礼的尾声直井、百合和日向一一消失，在故事最后音无得知奏的遗憾是未能感谢捐赠给她心脏的人，而那颗心脏便是音无逝世后所捐赠的。奏向音无感谢他的帮助并消失，已爱上奏的音无则不断地哭泣。动画最后内容描写两人投胎转世后似乎又再度重逢。