铃原美咲(みさき)为初中学生，投奔居住在东京的阿姨。刚刚抵达东京的美咲被车站大荧屏上的机械天使对战所吸引，在一位穿着白大褂的男子怂恿下购买了一枚机械天使的卵。之后美咲从这个天使之卵培育出了属于自己的天使小光(ヒカル)，并与小光一起开始了天使领域的对战。在这期间她结识了新的朋友，也不断超越着过去的自己，最终在天使领域全国大赛取得了优胜。

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上条当麻是学园都市的一名高中生。在这座位于东京都西部的封闭都市中，学生占到了总人口的八成，“超能力开发”被列为绝大多数学生的必修课，在Level 0到Level 5的等级排名上相互竞争。不幸地，上条当麻被评定为无能力者；但他的右手有着能将一切异能消除的不明力量，他本人称其为“幻想杀手”。似乎是连同神的祝福一同抹杀的关系，他每天都过着不幸的生活。

暑假的一天，在宿舍的阳台上，上条当麻遇见了一位挂在阳台栏杆上的修女。她自称“禁书目录Index”，脑海中装有十万三千册“魔道书”，正在从不为人所知的“魔法”世界逃亡。就这样，上条一脚踏进了魔法与科学的纷争。

本作的世界观以现实世界为蓝本，但并未说明详细历史时期，大致可以推测故事发生在虚构的近未来[d]。其历史与现实世界有共通点（如前两次世界大战、冷战等；亚雷斯塔更是现实中存在的人物），但也有显著的差异。

学园都市是科学势力的大本营，同时也是本作的主要舞台。位于日本东京西部，居住着230万人口，其中八成人口是学生，而这些学生大都是超能力开发的实验对象。学园都市具有领先世界20-30年的科技实力，掌握着多种近未来高科技兵器，并公开地培养超能力者；事实上是由统括理事会所主导的、严格封闭的国中之国。

而魔法势力则较为分散，主要由名目繁多的宗教组织和魔法结社构成，也有不属于任何组织的魔法师存在。教会势力中，十字教有三大主要教派：英国清教、罗马正教和俄罗斯正教（分别以英国圣公会、天主教和东正教为原型）；而魔法结社则包括以黄金黎明为源头的黄金系结社、依靠北欧神话理论的“捣蛋鬼”，阿兹特克系的“有翼者的归来”等。魔法势力之间常会出于各自不同的目的互相斗争，魔法师出于个人信念私自行动的现象也广泛存在。

在魔法势力与科学势力之外，尚有两不从属的一般组织与国家，如美国；作品中也出现了许多虚构的政权，除学园都市外，还有“伊莉沙里纳独立国同盟”、“巴格吉城”等。

本作中，除“现实世界”之外，尚存在更高等级的、无法以一般手段探知的其他次元的“位相”；神、魔神、天使、妖精、无法以语言名状的高等级存在[e]，也均在作品中有所提及。

就读望月学园的主角与少女们，他们所就读的学校就要废校了。在离别之际，他们各自写下时光胶囊一起埋于校园中，并许下了3年后再见的约定。3年之后，依照约定回到废弃的校园寻找当初埋下的时光胶囊...。

在暑假即将结束的时候，猫宫诺诺(原ゆい 配音)、结城诚(田坂秀樹 配音)、天地祭(後藤麻衣 配音)、柚姬衣织(後藤邑子 配音)、雪亚凛沙(矢作紗友里 配音)这5个当年读书时的好友，相约来到阔别3年之久的望月学院，寻找当年埋下的时间胶囊。然而时间胶囊已经被邪恶的山本老师(井上和彦 配音)抢先藏起，他们只得按照山本的提示在空空荡荡的校园里寻找。在此期间，青涩、浪漫且有着些许伤感的往事接连浮现眼前，诚和这四个美丽、可爱的女孩陷入纷乱如麻的感情纠葛之中……

本片根据ハイクオソフト的原作改编。