王立奥尔提基亚魔法学院——因召唤魔法不成功而面临留级危机的学院学生阿鲁特，偶然发现了一本陈旧的召唤魔法书，并画出了魔法阵。召唤出了被封印的恶魔维尔梅。她自古以来就是令人畏惧的“恶魔”，拥有带来灾厄的强大力量。成为使魔的维尔梅需要定期供给魔力，其方法是进行浓厚的接吻。对这样的二人关系感到焦急的阿鲁特的青梅竹马莉莉娅，还有对前所未闻的使魔感到茫然的学生们。与最强的使魔签订契约的阿鲁特，以伟大的魔法使“极尽魔导者”为目标。濒临堕落的魔法师和不健全的恶魔大姐姐的王道幻想开幕!

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故事讲述一位中二病女大学生花园百合铃偶然从魔界召唤了恶魔邪神酱，却不知道让邪神酱回去的方法。邪神酱说让召唤者死亡就行了，于是邪神酱为了回到魔界开始各种暗杀行动，然而花园百合铃拥有彻底碾压邪神酱的强大武力，因此两人被迫展开日常喜剧的同居生活。

花园百合铃（大森日雅 配音）是一个标准的中二少女，虽然已经升入了大学，还整日里一副哥特萝莉的打扮，虽然右眼带着眼罩，但实际上视力毫无问题。表面看来，百合铃有些古怪和难以接近，可实际上，她对待朋友非常的热情友善。一次偶然中，百合铃竟然从魔界里召唤出了恶魔邪神酱（铃木爱奈 配音），她可是那里里地位最崇高的恶魔。

邪神酱一心想要回到魔界，而回去的唯一方法就是杀死她的召唤者百合铃，可是实际上，邪神酱是一个笨手笨脚的废柴，每当她设计想要袭击百合铃时，总是会被后者在有意无意之中一招化解。除了邪神酱外，美杜莎（久保田未梦 配音）、佩柯拉（小坂井祐莉绘 配音）等恶魔也降临人间。

外星人的祖先在三亿年前生活在地球上，后来因为环境恶化而被逼迁往另一星球，但那里的环境原来比地球更糟，他们想返回地球，却无能为力，现在他们当中有几个人来到地球，打算消灭人类，让同胞迁回地球。“猫猫咖啡屋”的主人白金棱和友人赤坂圭一郎为了阻止外星人的行动，展开“猫猫计划”，把Red Data Animals的DNA注入五个女孩体内，使得她们在变身后有神奇的力量对抗外星人。五个女孩组成“东京猫猫”，跟外星人战斗，为地球的未来而努力。猫猫咖啡屋是棱和圭一郎的基地，以咖啡屋作掩饰，东京猫猫的女孩平日在那里兼职侍应，等待棱和圭一郎的命令出动。最后“东京猫猫”成功保卫了地球，外星人也找到改善自己星球环境的方法。