久远寺森罗(久遠寺 森羅(くおんじ しんら)，声优：三咲里奈 / 伊藤静)
久远寺三姐妹中的长女，古典乐圈内备受注目的指挥家，性格妄自尊大，是个有什么事全都交给下人去做的真正的大小姐。但是很体贴人，加上很会照顾人，因此很受身边人们的信赖，有玩弄和疼爱她所喜欢东西的癖好(包括未有和炼)。
宫部红叶
声优；伊藤静
升的女同学，与升不同班级，但曾经与升同班。暗恋升，是佐仓的劲敌。财阀大小姐，非常的有钱。因为血统的关系，在十六岁的时候会变成狼人，但是本质上还是个人类，所以不知道自己与空的实力差距。其家宫部家是保管科在人间活动资金的赞助者，条件是保管科不对宫部家的人出手。
娜迪(ナディ，声优：伊藤静)
女主角，实力高强的赏金猎人，红发、小麦色皮肤的修长美少女，既直率又温柔的乐观主义者，相当有人情味。经常穿着带有民族色彩的披风，有着小时候村落被灭亡而幸存的悲惨过去。
武器是45口径的柯尔特式自动式手枪，口头禅是"有遗言的话就请说吧"。曾经受到男人欺骗，因此不信任恋爱。
起初受雇于苍瞳去保护艾莉斯，后来苍瞳想要与之解除契约，并愿意支付两倍的赔偿金，不过遭到娜迪一口拒绝。跟随艾莉斯的冲动一同前往南方，并且一直保护着她。
曾经创下被黑手党的小混混说她"不够SEXY"的记录，不过事实上身材不错。事件结束后与艾莉斯二人一起继续著没有终点的旅行。
黑羽真奈美（黑羽 まなみ（くろは まなみ），CV：伊藤静）
“阿斯特拉尔”的幽灵课契约社员，还是见习生，长发及腰，会在头发上系上红色丝带（动画版有出现过绿色的），外表与心智看起来和树相当，不过因为失去生前的记忆所以不得而知，本来是在医院徘徊的幽灵，因为树住院而相遇，在经过医院里发生的事件后，接受了树的邀请，成为“阿斯特拉尔”的一员。
因为是幽灵，擅长使用骚灵现象，可以随着对自我的认知而改变穿着，初时是负责端茶倒水打扫的工作，不过随着对骚灵现象控制力越来越高（尤其是树在的情况下），也逐渐开始能协助一些工作。在“阿斯特拉尔”调动事件中提升为正式社员。
依“蔷薇十字团”能力分级，其位阶不明，小说未提及。
千影
日语原名：ちかげ
配音：日本 伊藤静（野中蓝）
年龄：14岁
性别：女
血型：B型
身高：1.55米（4尺61?2寸）
体重：45千克（90斤）
出生：1987年11月3日
亲属：父：清正、母：静香
14岁，在现实的日本中，大概是中学三年级生。有青色的短发。戴着眼镜，视力大约是0.5。在小时候，她并没有戴上眼镜的。
对由岛外漂流而来的书籍、杂志、家电等文化产物有强烈的兴趣，可见她是一位天生的研究者。现在她的研究对象主要都集中在行人身上。不过有时她亦对行人流露中其它感情。
表面上看来是一位十分友善的人，但其实内心却经常策划着邪恶的阴谋（就像是典型的野心科学家）她的性格是会去尝试看起是有趣的事情。
行人认为她是“正经的人”（因为不知道她的本性），而雪乃就说她是“岛上公认最怪的人”（島一番の変人），绫音亦曾说过“除了我姐姐以外，会这么做的人就只有你”。
喜欢在句尾加上“～ですの”，但中文版无法显示。
拥有解读西洋书籍及魔法书的语文能力。头脑与行人一样十分清晰，但意外地口风太松了。曾差点儿在行人和宫内前透露出红夜叉的真正身份。
与母亲静香、女仆花子三人住在村里唯一的西洋馆（其后，包括寄住中的魔人小魔后就是四人）。
经常在夜间读书和研究，因此早上都不会太早起床。不过她很少去整理书本，因此她的房间是十分零乱的，使花子经常发怒。
她的母亲?静香曾为忍者，因此千影亦有较高的运动神经。不过她就缺乏了体力。在利用单车作发电机，为家电充电时，她瞬间就筋疲力尽。
在小时候，就已经能牢牢记住百人一首里所有的句子及排放的位置。她在这方面可算是无敌，而千影本人对此感到十分自豪。她本人亦认为自己的记忆力高，不较在第11册中，她却忘记了小满的名字。同时在原作漫画第67回中，她母亲静香32岁生日时，她亦搞错了蜡烛的数目，不过其反应似乎是故意的（不过小满的名字一事似乎很久以前就忘记了）。
与雪乃是表亲，并视雪乃为妹妹，代替小镜照顾仍是婴儿的雪乃。但其实她是为了取得婴儿成长的数据。现在她亦仍然记录着雪乃的成长状况（雪乃对此是十分讨厌，每次都会逃走，不过最后都必定被千影捉住）。
最喜爱吃三明治（除了是花子的其中一款拿手料理，也是因为三明治是方便给正在阅读的人进食的食物。）。会一边读书，一边吃东西。不过，有时候会太集中，连书本都会吃掉。她们称“面包”（パン）为“bread”（ブレッド），似乎岛上的居民的祖先漂流至蓝兰岛前，日本吃面包的文化尚未普及。
擅长制作咖喱饭。受喜欢吃咖喱的行人、喜欢吃辣的东西的绫音，二人的好评。不过却不受小铃的欢迎（较喜欢花子所制的蛋糕）。
以由岛外漂流的书籍及杂志作为参考，制造了各式各样的衣服。但是，她却没有好好调查清楚有关衣服的资料（她以为角色扮演中的衣服就是现代社会一般的衣服）。在“颠覆人类与动物”魔法骚动中，自称为“法师”，但却是身穿“魔术师”的服装。
由于很少与外界接触，因此她的咬字发音并不太准确。
另外在众初期主要角色（行人、小铃、绫音、麻知、玲玲、千影、雪乃）中，只有她的年龄没有被公开。直至完全导读手册出版后，她和在第4册开始登场的梅梅的年龄就在完全导读手册中公开。
称呼自己为“我”（日语是“私”）。称呼行人为“行人”（日语是“行人さん”）。虽然行人与千影是同龄的，但行人却称呼她为“ちかげさん”（中文版是为“千影”，但就没有显示行人是加上了敬语）。
她在藏书中发现了魔法书，立即尝试使用各种魔法，并使用使人类和动物互相替换的“颠覆人类与动物”魔法，及引起了一场小型的骚动。在骚动中，由于她是施法者，因此她并没有任何改变。而日本版单行本第4册的书籍封面上，绘画了她受到魔法影响而变成了貉。
在连载50回特别企划的人气角色排行榜中，获得第8位。
伊丽莎白·伍德维尔（エリザベス，声：伊藤静）
乡下贵族之妻→英国王后
自称丈夫是兰开斯特派的贵族，因兰开斯特战败，而被没收封地，因此她闯入宴会，是想要讨回领地，随后与爱德华相识相爱，并在乡下私下结婚。
真实身份是当时在伦敦城里，在盘查理查德德时反被刺杀并夺走铠甲的兰开斯特军骑士之妻，为了向约克复仇而接近爱德华，意图夺取王后之位以掌控约克。虽然成功取得王后之位，但在随之而生的纷争中，不经意露出的一抹微笑被理查德德看见。
亚里斯·L·马尔文（アリス·L·マルヴィン 阶级：少尉 声优：伊藤静）
本作女主角。所属帝国陆军情报部第三课，实勤小队“非战特攻队(Pumpkin Scissors)”的队长。出身于十三贵族中的马尔文家，为马尔文家的第三公主与暂定的下任继承人，不顾身份和家人反对而坚持从军。虽然出身于贵族，但她从来不对部下们摆架子，极具热血和正义感，无法忍受任何违反纪律和公义的事情。抱持着理想中的乌托邦而努力，但常常在现实社会中吃闭门羹。
都筑刊（都筑 栞）
配音演员：伊藤静
玲奈的秘书。对玲奈抱尊敬和爱慕之心。称呼玲奈为“老师”。拥有丰满的身材，开始结晶代后极为疯狂。CLONE BLADE的装备者，是唯一一个CLONE BLADE装备者能二度变化。
利娜莉·李（リナリー·リー，Lenalee Lee）
配音员：伊藤静／加隈亚衣〔HALLOW〕（日本）；丘梅君／林美秀〔HALLOW〕（中国台湾）
黑教团的驱魔师（装备型→结晶型）。目前为克劳斯搜索部队。
中国人。身高166cm → 168cm、体重48kg。
2月20日出生。双鱼座。血型B型。17岁。
过去双亲被恶魔杀害之后，作为对恶魔武器“黑靴（Dark Boots）”的适合者被强行带入黑教团。心地善良常为同伴着想。考穆伊的妹妹，与亚连、神田、拉比相较之下头脑最好。作为驱魔师的她也被称为室长的助手，会帮忙哥哥工作。在教团中是相当珍贵的女性驱魔师。团服则设计成短裙，与其他驱魔师的团服相比防寒效果较低，出任务时在团服外常还会再穿上一件外套，第二代的团服则改为贴身的短裤，但在第三代又改回短裙样式。
初登场为深绿的长发双马尾，直到和LEVEL3恶魔战斗后被烧成短发，头发已经开始在慢慢留回以前的长度中。
由于小时候的一些回忆，对鲁贝利耶怀抱着一定的恐惧。每次鲁贝利耶一出现在总部，便会躲到神田身边。
对恶魔武器为装备型的“黑靴（Dark Boots）”。如其名在平常时是做为普通的靴子使用，利巴班长曾形容其发动“仿佛蝴蝶在空中飞舞，钢铁般的破坏力坠落地面”。使用其“黑靴”连续踢击便可在空中自在的飞行，不管是陆、海、空随处都可以使用。
常用招式为‘圆舞·雾风’，降咎篇时用的‘音枷’，以‘音枷’发出的声音为动力，达成音速移动。
和LEVEL3恶魔进行海上之战时用的‘水枷’，发动时可在水面行动；最大解放的‘失坠之踏技--铁枷’，以‘失坠’为力量，发出强大力量攻击。
前往江户在海上与LEVEL3恶魔战斗后其圣洁为了保护利娜莉而结晶化，但因为装备损坏的关系而在方舟大战时处于完全无法战斗的状态。在诺亚和LV4进攻黑教团时，喝下液化的圣洁，通过血液从双脚流出重新获得“黑靴”。其武器的进化特征与装备型或寄生型都不符合，科穆伊·李将其暂时定名为‘结晶型’，为装备型之进化型，拥有介于装备型与寄生型之间的威力，外型从靴子变为血红色的脚环。狄耶特元帅认为这是神想让驱魔师变强的方法。
在亚连逃出黑教团的时候追赶上去并试图阻止但还是被亚连拒绝了。
于神田来到亚洲支部时将神田的圣洁液体以拍手包住的方式制止神田喝下，希望已经“自由”的神田可以考虑不必勉强成为驱魔师，在神田说出自己意识并选择继续当驱魔师就是自己所想的自由后，将利娜莉手中的圣洁连同带手一起喝下，让当场的考穆伊与莫·张完全傻住。
姬仓麻贵(姫倉 麻貴(ひめくら まき)，声：伊藤静)
就读圣条学园三年级，圣条学园理事长的孙女，名门姬仓家的千金，拥有欧亚混血儿的美貌，被周围的人称作“公主”。管弦乐社社长兼指挥。
虽然比较喜欢提笔作画，却因为身为理事长孙女的理由被加入管乐社。以加入管弦乐社为交换条件在学校中有作画的专属空间。由于位于拥有大量毕业学长的管乐社，是个情报通。也有相当大的人脉网。
有许多不知是否为真心的奇特行为。对于身为千金小姐的身份束缚感到厌烦，似乎这样的生活不是她所要的。
经常戏弄远子，并以观察远子的反应为乐。远子与心叶常向她以某些代价来交换情报(如当裸体模特儿)。
希望自己能成为不受任何事物所束缚的人。
曾帮助过曾为初中美术社学妹的雨宫萤，并相当了解她和周遭人的情报。对雨宫萤能以生命，不顾伦理和世上的一切束缚去爱一个人感到羡慕。
十分讨厌“姬仓”的束缚。用怀了流人孩子的手段向祖父反抗，以自己的意识做出生下孩子的决定。
正传结束的六年后，和流人之子悠人、丈夫黑崎保及跟他生的女儿萤，过着幸福的生活。