恶魔的人物角色
维尔梅(ヴェルメイ，Vermeil，声：内田真礼)
本作第一女主角，过去成谜并被封印在魔法书中多个世纪，有着灾厄级力量的强大恶魔。外表为性感的短发年轻女性形象，巨乳傲人且穿着暴露，会在公共场合隐藏自己的犄角与尾巴。被阿鲁特意外解封后与之结约成为使魔，经常做出让后者不知所措的痴女行为，但本性单纯且纯情，偶尔也有孩子气的一面。其一般通过接吻向阿鲁特汲取魔力，可在实战中将魔力加之反馈以增强其战力。非常喜欢阿鲁特，对他的爱慕之情甚至超越莉莉娅，后来更希望阿鲁特不要只把自己当使魔，而是恋人。在与莉莉娅的决斗赛后向阿鲁特一言点出莉莉娅在喜欢他，但阿鲁特还是认为两人只是朋友而已。因揭穿奥布希德安的真面目被他注射特殊液体并暴走现出真身，后被阿鲁特触动并靠着坚强的意志而变回原形并救回濒死的他，却也因此减短寿命，最终与库莉丝联手打败魔化的奥布希德安，在这之后她的话就变少了很多，被莉莉娅提点后正式和阿鲁特告白，最终双方在敞开心防后她又变回以前的自己。后来她也提醒阿鲁特绝对要小心学生会会长埃琳娜，因为她不觉得埃琳娜是什么正常人，而且埃琳娜第二次在问话时她会摇头是因为当时阿鲁特已经陷入险境了，最后埃琳娜邀请阿鲁特加入学生会时也同理，只要阿鲁特敢拒绝，那下一秒，阿鲁特可能就已经身首异处了。在艾欧莱特出现时借由珐提玛让阿鲁特选择两条路并让他看见了自己的过去，最终与阿鲁特永远在一起。
别西卜(ベルゼブブ，声：大西沙织)
君临万魔殿顶点的美少女恶魔。平时散发着慵懒的态度，但工作时认真且有效率。
行为举止看起来软绵绵的，同时也喜欢任何软绵绵的人事物。对穆林有好感。
因为是千金小姐出身，对于庶民生活的一切时常感到震惊不已。
森罗日下部(森シン羅ラ 日クサ下カ部ベ，Shinra Kusakabe)
配音：梶原岳人/坂本真绫〈童年时期〉(日本);锺少庭/李明幸〈童年时期〉(台湾)
本作品主角。第8特殊消防队的二等消防员〈恶魔/英雄〉。17岁，身高173公分，生日10月29日。
一紧张脸就会不受控的微笑，也因为这样在学校被称为“恶魔”。梦想是履行和母亲的约定成为“英雄”，并且发誓要将弟弟“象”夺回来。被灰焰骑士团称“第四柱”，试图掠夺。
第三世代能力者，拥有“安德拉爆炎”和“安德拉连结”，能从脚部喷发出火焰，用以进行高速移动，甚至还能飞行。接受第七大队长红丸传授原国武术手势“虎挫”进而产生必杀技“兔子”，提升脚部力量，进而控制火焰集中。受加持时，速度超越光速令身体粒子化并暂时死亡，再度加速时令身体时光回溯至粒子化前，利希特提到若在中途达到发火极限将会直接死亡。
地狱公爵・巴尼尔(バニル，Vanir, the Duke of Hell，声：西田雅一)
魔王军干部之一，也是维兹少数的朋友。自称“地狱的公爵”、“看透一切的恶魔”、“或许比魔王还强的巴尼尔先生”，地狱七大恶魔之首，地位远比只与人类相争的魔王更高，在恶魔中拥有很高的人气，身为公爵更是懂得贵族的礼仪。本体待在地狱休眠。以面具为媒介，变成外表戴着面具、身穿燕尾服的男性分身在地上行动。身体部分以泥土变化而成，因此即使受损用泥土补充就可以复原。喜欢调戏人类并吸取羞耻性的负面情感。最大愿望为建造一个地下城吸引最强的冒险者来讨伐他，并在死前享受冒险者空手而归的失落神情。
曾被和真等人消灭一次，复活后面具上出现“Ⅱ”字样。为了实现梦想，让维兹实践和他的约定，现正在维兹魔道具店作为店员工作，同时也利用自身的透视能力赚钱，在冒险者公会经营人生咨询服务。
坚持“不伤害人类”的原则，可是对于视为仇敌的神族和阿克西斯教徒则就例外了。不同于店长维兹，面对女神阿克娅往往与其针锋相对，在言语上、精神上甚至实际过招上都能打的平分秋色。
拥有窥视过去与预见未来的能力，不过会因为反作用而付出代价，对于实力与巴尼尔相当的对象无法窥视其未来。巴尼尔用这能力给了和真不少鬼点子。
其技能有巴尼尔式杀人光线、华丽脱皮以及巴尼尔式眼睛光束等招式，其中巴尼尔式眼睛光束这招有个缺点就是用了之后巴尼尔之双眼会烧焦，所以至今未曾试用过。面具则可以附身在他人身上抢夺他人身体的控制权。会使用<黑暗诅咒(Cursed Darkness)>，效果是将男性瞬间阉割(对女性时效果相反)，但是因为名字里带有“Darkness”，被误会是将人变成抖M的魔法。
菲雅娜·雷·奥地西亚(フィアナ・レイ・オルデシア，Fianna Ray Ordesia，声：大西沙织)
本作女主角之一，奥地西亚帝国的第二王女。
拥有在神仪院的次席的实力，但在当年受露比亚·艾尔斯坦因所震撼，内心受到极大的创伤而失去与契约精灵的连系，也因而被王族遗弃。被人蔑称为“失落的精灵姬”。
三年前曾被神人所救，并得知神人就是莲·阿休贝尔。为早期神人就是莲·阿休贝尔的知情者之一，也对他从仰慕变成淡淡的爱慕。
为寻找回复力量的方法通过精灵矿石作弊入学，在随后的矿山都市任务中成功取回了契约精灵。达成目的后没有选择离开，而是加入了克蕾儿的队伍。
作为原神仪院第二位的姬巫女的她精通仪式神乐，能从后方进行各种支援。但因没受过战斗训练，在战斗中较为脆弱。为不拖累神人等人而锻炼自己尝试展开精灵魔装，于第七卷时成功展开。
露比亚曾经表示只要和神人有强烈的羁绊，就可以成为暗之精灵姬，说明菲雅娜也是具有成为暗之精灵姬的潜质。而菲雅娜在与假扮成莲·阿休贝尔的露比亚见面时识破了她的真实身份。
常主动的对神人展开积极攻势，虽然手段都不太检点但骨子里还是十分纯情，对出乎意料的进展会感到手足无措。现已对克蕾儿作出“喜欢神人”的宣言，甚至在看到神人与蕾奥拉约会时差点暗黑化。
其料理能力足以令在神仪院给高位精灵献上御膳的仪式的精灵，只吃了一口就回精灵界(被爱思特评为连精灵的味觉也能破坏的料理)，在十二集时，失去记忆的神人吃其饼干后，评为 超越人类认知的难吃 。害怕昆虫。
精灵刻印在胸部的谷间。
原作中是黑发，动画中改为淡紫发。
契约精灵︰
圣精灵：格奥基乌斯
百江渚(百江なぎさ(ももえ なぎさ)，Momoe Nagisa，配音：阿澄佳奈/曾秀清(港))
《剧场版 魔法少女小圆[新篇]叛逆的物语》初登场的女主角之一。
概念色彩为白色，首次公布于2013年9月2日。与圆等人比较，外貌显得像小学生，回复人形前被称为“蓓蓓”，以“我”或“渚”自称，有在句尾加上“～なのです”的口癖。
其真面目是，被圆环之理引导前的“零食魔女”。爱吃乳酪。武器是喇叭，可吹奏出会爆炸的肥皂泡沫，也能役使魔女时期的使魔“寻找乳酪”。因为原作结局发生的因果律改变，魔法少女死亡之际不再魔女化，自此与沙耶香一样，成为圆环之理(鹿目圆)的随从。
最初成为魔法少女的理由是，为了使临终前的母亲吃到乳酪蛋糕。之后，因为没有许愿直接救活母亲而感到后悔。
做为魔女，在原作杀害巴麻美之后随即被晓美焰所杀，在剧场版[新篇]成为麻美的宠物兼同伴。
米诺斯（ミノス，声：小见川千明）
邪神酱的恶魔朋友，长著牛角的少女，巨乳，搬到百合铃的隔壁居住。在人间靠送牛奶和在工地搬运材料维持生计，非常受人类欢迎。年幼时与邪神酱相处的状况和美杜莎相反，时常把邪神酱弄很惨，但都是无意造成的。
邪神酱(邪神ちゃん(じゃしんちゃん)，声：铃木爱奈)
本作主角。被百合铃召唤至人间界的恶魔，魔界贵族出身，形态为半人半蛇。品行恶劣，总是企图杀死百合铃以返回魔界，但却每次都遭反击而落到凄惨的下场。由于有再生能力，因此即使遭受残酷的惩罚也不会死去。
虽然是上级恶魔，但被米诺斯评价为“魔界最弱”，唯一的能力是控制骰子点数。必杀技为不完整的“邪神酱飞踢”，第二必杀技是“皇家哥本哈根”。在本人并不知情的情况下展现出了空想实体化的能力。
嗜赌成性，经常因为打小钢珠或者赌马输光零花钱。经常讹诈美杜莎的钱财进行各种娱乐以及购买各种道具。曾借几千年一次的蜕皮诈死，戏弄美杜莎，结果激怒了对方。
热爱食物，曾宣称“即使糟蹋人命也不能糟蹋食物”。擅长料理，意料之外的顾家，能做出相当美味的咖喱与马铃薯炖肉。为了报复在推特上喷自己的人，做了派到日本各地到处砸人，最后研发出连百合铃都赞不绝口的美味派。
虽然是蛇妖，但意外地害怕青蛙。
有神经性胃炎，精神压力过大会呕吐，严重时会胃穿孔。一段时间内不食用布丁或者做坏事就会有戒断反应。
本名很长，据称完整念下来30分钟也念不完，以致好友都无法记住。
魔界财阀家族出身，但家人很忙所以很少联络，其家人乃至于宠物都长著一张像邪神酱的脸。
根据原作者表示，其实她的实力是属于强悍的一方，只是百合铃过于强大而已。
希尔嘉／希尔迪嘉露塔
本作的女主角之一角色
首次登场：叭噗01（バブ1）
配音：日本 伊藤静
台湾地区 龙显蕙
香港 莎拉【Animax版】，王慧珠【HKTV版】
VOMIC配音：日本 植田佳奈
虚构设定信息
年龄：15歳 → 16歳 → 18岁（完结）
物种：魔族
性别：女性
血型：AB型
国籍： 日本
职业：服侍小贝鲁的侍女恶魔
头衔：魔界是数一数二顶尖的侍女
亲属：妹 - 幽爾德
本作女主角。16岁，服侍小贝鲁的侍女恶魔。出生于名门，在魔界是数一数二顶尖的侍女。
金发，有着一双薄荷绿的眼瞳，巨乳，金发，平常将长发编成发辫盘在脑后，其余发束再编成一条小发辫；两耳垂各配戴一枚宝蓝色的耳钉，身穿黑色的哥德萝莉衣服。在人间界没有与人类订下契约。手持阳伞同时也是武器的伞中细剑。策骑神秘的怪鸟“阿库巴巴”。
其左眼特殊，对方再快的移动速度经过左眼视入都像慢动作一样[1]，但造成两只眼睛所看到的事物不同调而且容易晕眩，因此平常时期会刻意闭上左眼并用浏海遮住。[2]
奉大魔王之命，带着小贝鲁到人间界找人养育并协助消灭人类。对小贝鲁是宣誓效忠与义务，并不是奶妈，但是被男鹿说过她“就像小贝鲁的母亲一样”小贝鲁本人似乎也认同。最初不接受小贝鲁认男鹿为魔王的父亲，曾试图杀死男鹿，其后因男鹿成功阻止小贝鲁的哭声，终承认男鹿的力量。
觉得男鹿散发着水沟般的臭气，称呼男鹿为“水沟男”。在男鹿家以“都已经做了那种事了还...”的理由住下来，且被男鹿家人接受，并认为希尔嘉是个好妻子。喜欢吃特辣灯笼椒包子以及看爱情连续剧。虽然很会煮魔界料理，但如法炮制人界的菜肴却会产生出不可思义的味道[参 2]。以女王风格对待男鹿或男鹿家人以外的人。
被石矢魔高中学生及圣石矢魔的学生误会是男鹿的妻子（本人没有否认）。曾被邦枝葵指责自己的小孩为什么要丢给男鹿养，并以“有怨言的话，变强后再向我挑战”回之。
在天台战之后，以男鹿表妹的设定，透过正常手续从名门的私立学校转学至圣石矢魔的特别班中（也就是石矢魔特别班）。
学园祭隔天，以没有订契约的情况下使出全力和早乙女交战，但不敌早乙女。
在幽爾德快要亲到男鹿的时候现身并攻击幽爾德，与焰王接触后得知魔界已有所变动，大魔王指派焰王前来消灭人类。与男鹿回家途中，邦枝葵被黑卡多斯劫持并要胁，为救出邦枝葵，在魔力不足的情况下与男鹿一同作战，救出邦枝葵后被黑卡多斯的长矛一击贯穿腹部导致重伤。
佛卡斯治疗后没有生命危险，但有一段时间无法行动，在男鹿房间养伤。完全恢复魔力后，与焰王的三位侍女展开战斗，且战力已经高于黑卡多斯。
与男鹿等人要抓住与男鹿身心对调的小贝鲁，并与邦枝葵展开一场围绕着男鹿（小贝鲁），女人间的战斗，同时在此发现邦枝葵身上有魔力的气味，也是因为此原因而吸引小贝鲁往邦枝葵身上跑。
因男鹿带着小贝鲁去修行、去学校、去打架等等带离小贝鲁远离的事情，而对男鹿展开如同孩子的妈般的碎碎念，极度需要小贝鲁的滋养。
对男鹿不顾自己的立场，说出不会让小贝鲁消灭人类的事情很在意，这件事情同等于与整个王国为敌。
准备出剑对抗賈巴沃克时，被巨型巴哈姆特索多姆一口咬住，并被带走。虽然被男鹿成功救出，但仍选择让男鹿与小贝鲁安全撤退，自愿被抓回去。后来被男鹿救出却丧失记忆。（动画是改为成功救回希尔嘉，把索多姆摔到地上并轰掉恶魔野学园）
失去记忆的希尔嘉顿时变得害羞内向(萌度大幅度上升)，且在大家说明下误以为自己早已与男鹿结婚生下小贝鲁，见到邦枝葵以女人的直觉认定此人对自己的丈夫有意思所以很警戒。
后经过焰王对部下的逼问得知“只要经过心爱的王子(小贝鲁)的亲吻即可回复记忆”，男鹿以为是自己所以把电脑砸了，用威胁逼迫在场人无视这个办法，但经幽爾德大力宣传后石矢魔虽众人陷入想让男鹿吻希尔嘉的捉人比赛，在最后男鹿与希尔嘉的对话中，希尔嘉意外地被小贝鲁亲吻而回复了记忆。
恢复记忆后本人表示不记得失去记忆这段时间中所发生的事情，拉米亚则表示这可能是希尔嘉的另一个人格觉醒；而且特别的是和小贝鲁相吻似乎变成了一个开关性的暗示，就算不小心吻到另一个人格也会浮现于表层。
动画版中增加喜欢看连续剧的设定，常常用魔界的食材制作人间界的料理给男鹿，同时也造就了男鹿钢铁般的肠胃。
在杀六先兆篇中，发现石矢魔高中有与恶魔签订契约的人，在男鹿与奈须对决期间前去追踪幕后黑手，然而幕后黑手却利用传送玉逃跑，为了向王国报告这次的事件而暂时返回魔界。跟鹰打完后，再次出现，并带来所罗门商会消息。由于受恶魔撒旦巨大魔力的妨碍，次元传送恶魔受到干扰无法感知位置而无法传送，贝赫莫特34驻师团柱爵兼副团长蕾米雅给男鹿一个类似通讯器的东西，在撒旦攻击男鹿千钧一发之时，通讯器接通了，通过次元传送恶魔亚兰德隆，希尔嘉和小贝鲁又回到了人间界——石矢魔高校。再次认同男鹿的实力。
巴提姆·多·艾姆那·阿兰德龙(バティム・ド・エムナ・アランドロン，Bathin de Emuna Alaindelon)
配音：高木涉(日本);林士程→林谷珍(台湾);陈健豪【Animax版】/梁志达【HKTV版】(香港)
简称“阿兰德龙”。次元传送的恶魔。可以从身体中央左右裂开分成两半，传送人和物，如果要转送人间到魔界这种异次元，必须在山或水的旁边借助自然之力。接受大魔王的命令从魔界把别西卜小王子转送至人间界的某条河，在小河漂流途中看到男鹿在狂笑着要所有人下跪，觉得是最适合担任小王子在人间的父亲人选。
特征为是一个只穿背心和短裤的胡子大叔目前住在古市家，已很融入人类生活。性格怪异。传送方式往往表现如同哆啦A梦的“任意门”，做登场角色的场景变换。能够一次做多人传送，在次元传送恶魔当中是十分优秀。在河边、山水自然能量充裕的地方，可做来往魔界的跨次元传送。但最多似乎只能载两个人，若超载的话不仅会令传送地点出现偏差，更会受重伤(睡个觉或泡个澡就会好)。
对古市有非分之想，常常幻想自己跟古市有亲密互动，会直呼古市的名，也就是直称为贵之。曾因被魔界猫咪咬伤而非常怕猫咪。
名字的由来为法国演员阿兰·德龙。