可爱的人物角色
久沼纱由(久沼 さゆ(ひさぬま さゆ)，Hisanuma Sayu，声：石原夏织)
美海的同学及好朋友。个性活泼，讲话直率不做作。喜欢要。
女守大人被破坏一事的真凶，因光拒绝协助而进行报复;其后被要发现自己是破坏女守大人的真凶并由要鼓励向光道歉后，渐渐对要抱有特殊情感。
在二年级曾一度被同学欺负，那时只有美海没参与，在欺负对象转变为美海后，对美海淡然的态度感到不解，进而与美海对话后决定成为其重要的存在，两人成为好友。
5年后为14岁的国中二年级学生。因要的沉眠而决定成为不依靠男人的女强人。
17集中要苏醒后和他见面，可是要无法认出她而认为自己与要无法接近，想放弃自己对要的情感，但因为美海的说话令她有所动摇。
17集末，要认出纱由而令她不想放弃这情感。
23集中和光讨论帮助爱花回复心意，对要认为没有爱人的心比较轻松而感到不满，装成大人说话，对情感什么也不知道。
24集中在平交道对要告白，说其实要五年来一直在她的心中存在，是她努力向上的动力。要因为原来也有人一直在等待他而感动、承诺从此把她当作同龄的女孩看待，及表示会认真考虑和她的未来。
25集中渔船祭时差点掉入海里，但被特意留心的要即时救回。
26集末尾尝试改变发型，放下双马尾变成散发，希望要能够喜欢。
周防院奏（すおういん かな，声优：木村あやか／同左／神田朱未）
诞生日：8月26日、血液型：O型、身长：140cm。
隶属于演剧部的一年级生。在宿舍内负责照顾瑞穗的学妹兼干妹妹，特征是头上的大型蝴蝶结与奇妙的口癖
第74代Elder Sister。
一年级生，“樱之庭”住宿生，在度过了2个月没有“姐姐”的时光后，成为了宫小路瑞穗在宿舍的“妹妹”，演剧部成员。头上系着大丝带的小小少女。
平常有些羞涩，但是十分努力，在学校中不断地学习、进步着。说话有着“なのですよ～”（……的说）的奇怪口癖。
有着悲伤的身世……在一年之中，受到了来自瑞穗与紫苑的许多影响。
高岛一子（高島 一子（たかしま いちこ），声优：草柳顺子／同左／后藤邑子）
诞生日：11月24日、血液型：B型、身长：154 cm。
22年前是学院的学生。
很仰慕自己身兼Elder Sister的姐姐宫小路幸穗。但在在学期间身患重病，而幸穗因结婚缘故离校，她不惜带着病重的身躯回到宿舍见姐姐一面，最后还是来不及，在宿舍房中抱着遗憾而终。
因为某种原因成为幽灵在宿舍中穿梭，有结界限制除非得到姐姐陪同，否则不能离开宿舍范围。拥有明亮的性格和浪漫主义者。
是一个很可爱的幽灵，说话语速异常之快，有点儿啰嗦，在不是幽灵也就是生前也就是22年前，是照顾当时的“姐姐大人”的妹妹。而当时的“姐姐大人”，居然就是宫小路瑞穗的母亲... ...在一次夜晚的礼堂里，宫小路瑞穗吻了她的额头后便离开了，后来又不知道为什么又回到了宿舍里。
她有一个很有趣的愿望：想要和姐姐大人结婚，诶，所以她一直都希望姐姐大人是个男孩子，所以得知宫小路瑞穗是个男孩子后，异常兴奋。
栖息于宫小路瑞穗的房间中的幽灵，生前为圣应学生，已经离世22年。可爱的幽灵，语速宛如机关枪的“冒失鬼”，性格明亮的浪漫主义者。
生前体弱多病而常常住院，仰慕着宫小路幸穗，梦想是“与姐姐大人结婚”。在得知幸穗即将毕业并结婚时不惜带着病重的身躯回到宿舍见姐姐最后一面，但最终未能如愿，在幸穗的房间中抱憾而终。而现在幸穗的房间成为了其子瑞穗的房间。
与其说是幽灵不如说是地缚灵更贴切，早期在没有瑞穗陪同的情况下无法脱离宿舍，同时虽然能被人看见但不能被瑞穗以外的人触摸到。
泽渡真琴(沢渡 真琴(さわたり まこと)，声优：饭冢雅弓)
身高159cm、体重46kg、血型不明、生日1月6日、魔羯座、B81/W55/H79
虽然丧失了记忆却表示要报过去的仇并向祐一袭击而来的身份不明的第三位女主角。除了自己的名字叫做“泽渡真琴”以外什么也想不起来。口头禅是“啊呜(あうーっ)”。虽然想不出理由为何却还是憎恨著祐一并不断地纠缠。反复趁著祐一睡着时进行偷袭却常遭受反击。喜欢的食物是肉包及漫画。后来捡了一只猫并由祐一取名为“ぴろ(Piro)”(语源是俄文的Пирожки(Pirozhki)，意同俄罗斯饺子)。泽渡真琴真实身份是一只祐一小时候捡到的狐狸所化成的人类，由于对佑一的思念而化成了人的型态，不过维持型态并不容易，最后失去力量在佑一的怀里消失。
另京都动画版中有出现另一个大人版的泽渡真琴，是祐一年幼时憧憬的对象，配音一样是饭冢雅弓。
月宫亚由(月宮 あゆ(つきみや あゆ)，声优：堀江由衣)
身高154cm、体重41kg、血型AB型、生日1月7日、魔羯座、B80/W52/H79
口头禅在北国小镇和祐一相遇的神秘少女，仆少女。长发及肩，戴着大红色的发箍，喜欢用有着翅膀的背包。以前和祐一在镇上相识，在祐一再次来到这个小镇时与其重逢。最喜欢鲷鱼烧。常常跟摊贩点了鲷鱼烧之后发现没带钱包而因故逃走，逃走时常常和祐一撞上。是有朝气、常笑、常跌倒、爱哭又笨手笨脚的女孩子，因此常被祐一捉弄。很害怕黑夜、幽灵、鬼之类的可怕东西。总是在街上找东西，但是自己也不记得自己到底在找的是什么东西。
仓田佐祐理(倉田 佐祐理(くらた さゆり)，声优：川上伦子)
身高159cm、体重45kg、血型A型、生日5月5日、金牛座、B84/W55/H82
舞的挚友，以“啊哈哈(あははーっ)”为口头禅的千金小姐。和舞形成强烈对比，脸上时常带着笑容，为人和善而长于社交。偶而会让祐一见识到能他感到着急不安的吐槽(ツッコミ)。因为擅长作菜而主动为舞准备便当。虽然个性十分开朗，待人处世却是十分拘谨，对身为学弟的祐一也以“さん”称呼。另外对于舞以外的人都一概使用敬语，并以自己的名字“佐祐理”自称，跟其幼年时的痛苦经历有关。另外她有着玩任何游戏都能在短时间内变成高手的惊人能力。
日语原名 塚本 天満(つかもと てんま)
配音 日本 小清水亚美 香港 张颂欣 台湾杨凯凯
舞台剧演员 日本 小清水亚美
别名 冢本天天(笔名)
年龄 16岁(第一季)/17岁
性别 女
星座 射手座
血型 B型
身高 1.54米(4尺6寸)
体重 42千克(84斤)
出生 11月30日
国籍 日本
职业 高中学生、漫画家
亲属 妹妹：冢本八云
本作女主角，现年17岁，性格天真活泼却又缺少头脑，天然呆，极易误会他人，被称为“误会王”。
成绩糟糕、性格懒散、做事不能集中精力、缺乏毅力(尤其是对甜品)、常出错惹麻烦。除了偶尔爆发出运动能力方面的潜能优势外，几乎一无是处，所以并不算是班里受男生喜欢的女生。
喜欢看职业摔角，更喜欢看时代剧《三匹斩》，崇拜《三匹斩》里面的主演万石，正义感强烈而特别讨厌好色的人(比如被她误会成色狼的播磨拳儿)。
喜爱甜食但不能吃辣。
后来挑战漫画，笔名是冢本天天。
暗恋同班男生乌丸大路，总是为他朝思暮想，但是完全不懂如何去告白;与此同时彻底没意识到另一同班男生播磨拳儿对自己的爱慕。
特别想保护和照顾妹妹冢本八云，但从没有做出什么真正有意义的事，反而是自己时常受到八云照顾。事实上天满还是受几个男生的喜爱。
在步行祭时与乌丸告白，但被乌丸回绝，原本想放下这段感情却被播磨强行带去机场后在爱理等人的协助下前往美国。但见到乌丸时却已晚了一步，乌丸已经失去记忆，之后为了照护乌丸转学至美国，在与播磨前往机场的途中有听见播磨对自己的呐喊，因而了解他的心意。为了寻找治愈乌丸的方法而立志成为医师。
Z结局是与八云在美国生活并继续照顾乌丸。
石月 小夜理(石月 こより(いしづき こより)，声：清水爱)
真名的妹妹，小学2年级生。待人有礼，对任何人也会使用敬语，称呼姐姐真名为“真名さん”，因而常遭受姐姐的手刀惩罚。因身体不佳要经常入院，并于住院期间认识了苍乃。
喜欢和苍乃一起折纸。顺便一提她称呼真名为“真名さん”而不是“姐姐”的原因是一次看到真名用手刀把包围她的一群大汉全部打倒。
原田梨红(はらだ りく，Harada Riku)
声优：中山真奈美/今井由香(Drama)
生日：8月6日【非官方】
星座：狮子座
年龄：14岁
身高：163cm
血型：O型
就读学校：东野第二中学
年级：2年B组
喜欢的人：丹羽大助
原田梨红是原田双胞胎姐妹的姐姐。她不像她的妹妹梨纱那样偏爱时尚，梨红擅长运动和家政(长曲棍是她的运动项目之一，但因为动画技术困难，梨红只有在片头曲有打长曲棍球，其他部分都没有。)
在学校之中常被认为是男人婆，其实她的内心十分温柔、体贴。与她的妹妹梨纱比较起来，梨红比较独立且实际。身体的特征方面，她的头发比她妹妹短，而且她看起来有更多的精力和健身的习惯。(梨纱骑她的脚踏车到学校，梨红则是慢跑到学校)一直都很在意大助。
自从与DARK的第一次相会之后，她就强烈地厌恶DARK。在动画中，当她站在外面时，DARK停在她的阳台上(因为体内的大助看到原田梨纱，引起DNA的反应)。梨红一见到Dark被吓到了，DARK为了让她安静下来，不引起其他人注意，就吻了她。DARK偷走了梨红的初吻是梨红强烈厌恶DARK的原因。
在未来的20年后与大助结婚，并生下一个儿子：丹羽大地(动画13集登场)。
漫画中已和大助两情相悦，但曾数度怀疑丹羽大助和Dark是同一人，于漫画第一部最后一话知晓丹羽大助和DARK的真实身份。
角色外表
不熟悉天使怪盗的读者，一开始最不能分辨就是原田姐妹，其实，他们两个长得非常相似，只有头发有差。梨纱是长头发，个性比较外向;梨红是短头发，个性比较内向。
至于服装上面，除了基础的学生服，梨红平常穿的衣服都是比较朴素的，看起来比较简单。
银(銀<イン>，声优：福圆美里)
北欧出身的17岁银发少女，以水为媒介操纵观测灵的Doll。
本名基尔西/姬露丝(Kirsi，芬兰名)，代号“银”，在黑的小队里担任情报搜集。平常在海月庄附近的一间香烟铺当售货员。记忆力和听力都极佳，有绝对音感，虽有视力障碍也可进行一般的单独行动。
经历某事件而和侦探所助手纪子结为朋友，曾接受后者借予的“蔷薇之莫里斯”Drama CD等耽美物。
通常的黑紫色哥特萝莉服装是在父亲葬礼上所穿的丧服。人设灵感来自“人偶”这一概念。
在童年时代是一名感情丰富且活泼的女孩，在知名钢琴家指导下学艺。不足7岁时接连遭遇了父亲飞机失事和母亲车祸身亡的打击。变成Doll和进入组织的过程不详。
成为Doll以后，情感表现变得极为稀薄，宛如人偶，但内心仍然有着涌动的感情，会对母亲之死的回忆感到负罪和悲伤。一直关注和支持着黑，并在黑影响下渐渐找回了“心”。
从琥珀处得知黑的过去和未来。在故事结尾向黑传达了发自心底的呼唤，观测灵形态亦开始向人形演变。
结木弥耶(結木 やや(ゆいき やや))(Yuiki Yaya)
(配音员：中村知子(日本);黄珽筠(台湾);杨善谕→陈皓宜(香港))
身高152cm，生日是5月25日(双子座)，血型是O型。
初登场于第一回。担任守护使者的“Ace's Chair(权杖宝座)”的女孩。她的守护甜心是皮皮。
圣夜学园的学生、小亚梦一届。5年级为月班。有一个弟弟结木翼(婴儿)，也就是"小翼",也因此她的梦想是变回婴儿而得到父母关心，所以皮皮也是婴儿甜心。
发型为双马尾，系上大的丝带。非常喜好甜食，有着爱向人撒娇的个性，并以可爱的昵称称呼同伴，实际上是因为家庭因素的影响。在羊田美美子的芭蕾舞教室学习芭蕾舞。
“甜心變身变身后变成拿着武器“超大手摇铃”的婴儿一样，受到婴儿的性质影响，性格成为爱哭的人。而在漫画第24回(动画第41集)中与皮皮变身为“Dear Baby(可爱宝贝)”。
当亚梦和唯世或海里有暧昧的气氛出现时就会和璃茉起哄。